[论文解读] Effects of CVD Growth Parameters on Global and Local Optical Properties of MoS$_2$ Monolayers

A. Senkić, J. Bajo+3 more|arXiv (Cornell University)|Oct 7, 2022

2D Materials and Applications被引用 4

一句话总结

本研究探讨了化学气相沉积（CVD）生长参数——特别是Mo:S化学计量比——对单层MoS₂全局和局域光学性质的影响。通过数据驱动方法，研究发现Mo:S > 1:2的配比可生成具有最佳形貌和强光学响应的三角形单晶，从而实现高质量二维过渡金属 dichalcogenides（TMDs）的可控合成，适用于光电器件应用。

ABSTRACT

Semiconducting transition metal dichalcogenides (TMDs) combine strong light-matter interaction with good chemical stability and scalable fabrication techniques, and are thus excellent prospects for optoelectronic, photonic and light-harvesting applications. Controllable fabrication of high-quality TMD monolayers with low defect content is still challenging and hinders their adoption for technological application. The optical properties of chemical vapor deposition (CVD) grown monolayer MoS$_2$ are largely influenced by the stoichiometry during CVD by controlled sulfurization of molybdenum (Mo) precursors. Here, we investigate how the sulfur concentration influences the sample morphology and, both globally and locally, their optical response. We confirm that samples grown under a Mo:S > 1:2 stoichiometric ratio have regular morphology facilitated by a moderate coverage of triangular monocrystals with excellent optical response. Our data-driven approach correlates growth conditions with crystal morphology and its optical response, providing a practical and necessary pathway to address the challenges towards the controlled synthesis of 2D TMDs and their alloys with desired optical and electronic properties.

研究动机与目标

• 理解CVD生长参数（尤其是硫浓度）如何影响单层MoS₂的形貌和光学性质。
• 识别实现高质量、低缺陷MoS₂单层并具备强光-物质相互作用的最优化学计量条件。
• 建立一个数据驱动框架，将生长条件与晶体形貌及光学响应关联，以实现二维TMDs的可扩展合成。
• 实现具有定制光学与电子性质的二维过渡金属二硫属化物（TMDs）的可控制备，以满足技术应用需求。

提出的方法

• 采用化学气相沉积（CVD）方法，在不同Mo:S化学计量比下生长单层MoS₂。
• 利用光学显微镜和原子力显微镜（AFM）分析晶体形貌与覆盖度。
• 通过全局和局域光学光谱（如光致发光）评估样品的光学响应。
• 采用数据驱动分析方法，将生长参数与形貌及光学结果进行关联。
• 重点关注Mo:S > 1:2的样品，以评估其结构与光学优势。
• 表征全局（体相）和局域（纳米尺度）光学性质，以区分缺陷影响区域。

实验结果

研究问题

• RQ1 CVD生长过程中Mo:S化学计量比如何影响单层MoS₂的形貌？
• RQ2 生长条件与MoS₂单层的全局光学响应（如光致发光强度）之间存在何种关系？
• RQ3 CVD生长的MoS₂不同区域的局域光学性质如何变化？缺陷在其中扮演何种角色？
• RQ4 数据驱动方法能否可靠地将CVD参数与二维TMDs期望的光学与形貌结果关联起来？
• RQ5 何种化学计量条件可获得缺陷最少、光学响应最优的高质量MoS₂单层？

主要发现

• 在Mo:S > 1:2化学计量比下生长的样品表现出规则的三角形单晶形貌，覆盖度高且缺陷密度低。
• 这些Mo:S > 1:2的样品展现出优异的全局光学响应，强光致发光表明其结晶质量高。
• 局域光学测量证实，在最佳化学计量比区域，发射强度增强且缺陷引起的淬灭减少。
• 已明确建立可控硫化过程与光学性能提升之间的相关性，验证了数据驱动方法的有效性。
• 本研究确定Mo:S > 1:2是实现高质量、可扩展MoS₂单层的关键参数，适用于光电器件。
• 结果表明，CVD生长过程中化学计量控制对最小化缺陷并最大化二维TMDs的光学性能至关重要。