[论文解读] Effects of electronic correlation on the high harmonic generation in helium: a time-dependent configuration interaction singles vs time-dependent full configuration interaction study

Aleksander P. Woźniak, Michał Przybytek+2 more|arXiv (Cornell University)|Jan 23, 2022

Laser-Matter Interactions and Applications参考文献 143被引用 15

一句话总结

本研究比较了含时单激发组态相互作用（TD-CIS）与全组态相互作用（TD-FCI）方法，以评估电子相关效应对氦原子高次谐波产生（HHG）的影响。通过使用为连续态设计的高斯基组进行实时间波函数传播，结果表明：包含动态电子相关可显著提高HHG谱中平台区强度的稳定性，但前提是基组能充分描述未相关体系的截断位置。

ABSTRACT

In this paper, we investigate the effects of full electronic correlation on the high harmonic generation in the helium atom subjected to laser pulses of extremely high intensity. To do this, we perform real-time propagations of the helium atom wavefunction using quantum chemistry methods coupled to Gaussian basis sets. The calculations are done within the real-time time-dependent configuration interaction framework, at two levels of theory: time-dependent configuration interation with single excitations (TD-CIS, uncorrelated method) and time-dependent full configuration interaction (TD-FCI, fully correlated method), and analyse obtained HHG spectra. The electronic wavefunction is expanded in Dunning basis sets supplemented with functions adapted to describing highly excited continuum states. We also compare the TD-CI results with grid-based propagations of the helium atom within the single-active-electron approximation. Our results show when including the dynamical electron correlation, a noticeable improvement to the description of HHG can be achieved, in terms of e.g. a more constant intensity in the lower energy part of the harmonic plateau. However, such effects can be captured only if the basis set used suffices to reproduce the most basic features, such as the HHG cutoff position, at the uncorrelated level of theory.

研究动机与目标

• 研究在强激光场作用下，电子相关效应对氦原子高次谐波产生（HHG）的影响。
• 比较无相关TD-CIS与完全相关TD-FCI方法在描述HHG谱时的准确性。
• 评估全相关计算成本是否因物理描述的改善而合理。
• 确定在相关水平下获得有意义HHG结果的最小基组要求。

提出的方法

• 采用高斯基组进行实时间含时组态相互作用（TDDCI）波函数传播。
• 采用两种理论水平：TD-CIS（无相关，仅单激发）与TD-FCI（完全相关，包含所有激发）。
• 使用Dunning风格基组，并额外添加针对连续态和里德伯激发设计的函数。
• 与基于网格的单活动电子（SAE）计算结果对比，以验证相关方法的可靠性。
• 应用复吸收势（CAPs）以模拟电离并防止波函数反射。
• 从时间依赖的偶极加速度计算HHG谱。

实验结果

研究问题

• RQ1 与TD-CIS相比，通过TD-FCI包含全电子相关是否能更准确地描述氦原子的HHG？
• RQ2 在CI展开中包含双激发对谐波平台强度和截断位置有何影响？
• RQ3 是否只有在基组足够大时，才能实现相关方法带来的物理描述改善？
• RQ4 无相关水平下的基组限制在多大程度上限制了相关水平下相关效应的优势？
• RQ5 与单活动电子模型相比，本研究结果在谱形和截断位置方面有何异同？

主要发现

• 通过TD-FCI引入动态电子相关，可使HHG平台低能部分的强度更加稳定且恒定，优于TD-CIS结果。
• 只有当TD-CIS水平的基组已能正确再现HHG截断位置时，平台结构的改善才可被观测到。
• TD-FCI结果与基于网格的SAE计算结果相比，尤其在平台区域表现出更好的一致性。
• 在CI展开中包含双激发可显著增强对强场电离与再结合过程中电子相关效应的描述。
• 无相关水平下的基组必须具备足够的灵活性，才能使相关水平下的相关效应带来实际收益。
• 本研究证实，即使采用高度相关的计算方法，基组完备性仍是捕捉HHG中相关效应的先决条件。