[论文解读] Effects of zigzag edge states on the thermoelectric properties of finite graphene nanoribbons

David Ming Ting Kuo|arXiv (Cornell University)|Apr 9, 2022

Graphene research and applications参考文献 52被引用 5

一句话总结

本研究采用紧束缚模型与格林函数方法，探究有限尺寸石墨烯纳米带（GNRs）的热电性能，重点关注锯齿形边缘态对电子输运的影响。研究发现，当扶手椅形边缘GNRs与电极耦合时，锯齿形边缘态可实现稳健的热电性能，特别是高功率因子，其行为类似于具有轨道简并性的两个平行量子点，且该性能对缺陷散射具有强鲁棒性。

ABSTRACT

Thermoelectric properties of finite graphene nanoribbons (GNRs) coupled to metallic electrodes are theoretically studied in the framework of tight-binding model and Green's function approach. When the zigzag sides are coupled to the electrodes, the electron transport through the localized edge states can occur only if the channel length between electrodes is smaller than the decay length of these localized zigzag edge states. When the armchair edges are coupled to the electrodes, there is an interesting thermoelectric behavior associated with the mid-gap states when the GNR is in the semiconducting phase. Here we show that the thermoelectric behavior of zigzag edge states of GNRs with armchair sides connected to electrodes is similar to that of two parallel quantum dots with similar orbital degeneracy. Furthermore, it is demonstrated that the electrical conductance and power factor given by the zigzag edge states are quite robust against the defect scattering.

研究动机与目标

• 理解有限石墨烯纳米带（GNRs）中锯齿形边缘态在与金属电极耦合时对热电输运的影响。
• 研究扶手椅形边缘GNRs与电极连接时的热电行为，特别是半导体相中能隙中间态的作用。
• 评估在锯齿形边缘态主导的输运中，电导率与功率因子对缺陷散射的鲁棒性。
• 将GNRs中锯齿形边缘态的热电响应与具有轨道简并性的两个平行量子点的响应进行比较。
• 为优化低维石墨烯基系统中的热电效率与功率输出提供理论基础。

提出的方法

• 采用单轨道紧束缚哈密顿量，模拟GNRs中费米能级附近的电子态，重点关注pz轨道的π带。
• 利用非平衡格林函数（NEGF）形式化计算电子输运性质，如电导率与透射系数。
• 通过界面原子处的隧穿速率（ΓL, ΓR）建模GNRs与金属电极之间的耦合。
• 在非平衡条件下分析热电系数，包括塞贝克系数（S）、电导率（Ge）与功率因子（S²Ge）。
• 通过模拟锯齿形边缘与扶手椅形边缘构型，比较电极耦合下的输运机制。
• 通过引入局域杂质评估缺陷散射的影响，分析其对电导率与功率因子的作用。

实验结果

研究问题

• RQ1 当有限GNRs的锯齿形边缘与金属电极连接时，锯齿形边缘态如何影响其热电响应？
• RQ2 在半导体相中，扶手椅形边缘GNRs中的能隙中间态对热电性能有何作用？
• RQ3 GNRs中锯齿形边缘态的输运行为与具有轨道简并性的两个平行量子点相比如何？
• RQ4 锯齿形边缘态的电导率与功率因子在多大程度上对缺陷散射具有鲁棒性？
• RQ5 当通过局域化的锯齿形边缘态输运时，热电效率对电极间通道长度的依赖关系如何？

主要发现

• 当锯齿形边缘与电极耦合时，电子通过局域边缘态的输运仅在通道长度短于边缘态衰减长度时才可能发生。
• 在半导体相中，扶手椅形边缘耦合的GNRs因中间能隙态而出现位于带隙中间的尖锐透射峰，表明存在共振输运。
• 扶手椅形边缘GNRs中锯齿形边缘态的热电行为与具有轨道简并性的两个平行量子点极为相似，尤其在形成尖锐电导峰方面。
• 由锯齿形边缘态介导的电导率与功率因子对缺陷散射具有高度鲁棒性，即使存在杂质也能保持高值。
• 在缺陷条件下，功率因子（S²Ge）仍保持显著且稳定，表明其在低维石墨烯系统中具有强大的实际热电应用潜力。
• 本研究证明，有限尺寸效应与边缘几何结构对热电性能具有决定性影响，其中扶手椅形边缘构型可通过中间能隙态实现增强且稳定的输运。