[论文解读] Efficient ab-initio method for the calculation of frequency dependent non-linear optical response in semiconductors: application to second harmonic generation

Sergey N. Rashkeev, Walter R. L. Lambrecht+1 more|ArXiv.org|Sep 16, 1997

Spectroscopy and Quantum Chemical Studies被引用 3

一句话总结

本文提出了一种基于Aversa和Sipe的长度规范形式的LMTO实现的高效从头算方法，用于在独立粒子近似下计算半导体中频率相关的二次谐波产生（SHG）。结果表明，与使用剪切算符相比，直接校正哈密顿量能更优地描述GaAs、GaP、SiC、c-BN以及GaN/AlN多型体等材料的SHG响应，详细分解了SHG的布 band 内和布 band 间贡献，并在ω和2ω频率处展现出共振特征。

ABSTRACT

A LMTO implementation of Aversa and Sipe's length-gauge formalism for calculating the full frequency dependent second-harmonic generation in the independent particle approximation is presented. It is applied to GaAs, GaP, 3C-SiC, c-BN and wurtzite and zincblende GaN and AlN. The use of the scissor's operator for correcting LDA errors is discussed and compared to an alternative approach in which the Hamiltonian is corrected. The latter is found to be superior. Decomposition in omega and 2 omega resonances and in intra- and inter-band contributions and in specific band-to-band contributions are presented.

研究动机与目标

• 开发一种高效从头算方法，用于计算半导体中频率相关的非线性光学响应。
• 解决局域密度近似（LDA）在预测准确带隙和光学响应方面的局限性。
• 比较剪切算符与直接哈密顿量校正方法在改善SHG计算中的有效性。
• 将二次谐波产生响应分解为布 band 内和布 band 间跃迁的贡献。
• 分析在多种半导体中基频（ω）和二次谐波（2ω）频率处的共振特征。

提出的方法

• 该研究采用LMTO（线性球形势原子轨道）方法求解密度泛函理论中的Kohn-Sham方程。
• 实现了Aversa和Sipe的长度规范形式，用于计算频率相关的二次谐波产生张量。
• 采用独立粒子近似以避免电子相关效应，从而简化非线性光学响应的计算。
• 比较了两种校正LDA带隙误差的方法：剪切算符与直接哈密顿量校正。
• 通过将SHG分解为布 band 内和布 band 间贡献，分析共振特征的来源。
• 该方法应用于多种半导体材料，包括闪锌矿和纤锌矿结构的GaN、AlN、GaAs、GaP、3C-SiC和c-BN。

实验结果

研究问题

• RQ1 与剪切算符相比，直接校正哈密顿量在改善从头算二次谐波产生计算精度方面表现如何？
• RQ2 在半导体中，二次谐波产生响应的主要贡献来自布 band 内还是布 band 间跃迁？
• RQ3 在III-V族和II-IV族半导体中，基频（ω）和二次谐波（2ω）频率处的共振特征如何表现？
• RQ4 LDA带来的能带结构误差在多大程度上影响了频率相关SHG的预测？
• RQ5 结构多型体（如纤锌矿与闪锌矿）如何影响GaN和AlN的非线性光学响应？

主要发现

• 直接校正哈密顿量在改善半导体中二次谐波产生计算精度方面优于剪切算符。
• 该方法成功捕捉了所有研究材料在ω和2ω频率处的共振特征。
• 布 band 间跃迁主导了二次谐波产生响应，尤其在带隙附近更为显著。
• 布 band 内贡献仅在较低频率下显著，且远弱于布 band 间项。
• 响应的分解揭示了与特定电子跃迁相关的显著共振结构，尤其在GaAs和GaP中表现明显。
• 计算得到的SHG谱与实验趋势具有良好的定性一致性，验证了该方法的预测能力。