[论文解读] Efficient phonon cascades in hot photoluminescence of WSe$_2$ monolayers

Ioannis Paradisanos, Gang Wang+6 more|arXiv (Cornell University)|Jul 10, 2020

2D Materials and Applications参考文献 63被引用 7

一句话总结

本研究揭示了单层WSe2热光致发光中的高效声子级联过程，其中光激发载流子通过导带中的中间态经历一系列声子辅助跃迁，主要发生在Λ谷，导致能量间隔约为15 meV的周期性发射峰。观测到的级联过程解释了时间分辨方法无法探测到的早期载流子弛豫机制，对高速光电器件（如光电探测器和激光器）具有重要意义。

ABSTRACT

Energy relaxation of photo-excited charge carriers is of significant fundamental interest and crucial for the performance of monolayer (1L) transition metal dichaclogenides (TMDs) in optoelectronics. We measure light scattering and emission in 1L-WSe$_2$ close to the laser excitation energy (down to~$\sim$0.6meV). We detect a series of periodic maxima in the hot photoluminescence intensity, stemming from energy states higher than the A-exciton state, in addition to sharp, non-periodic Raman lines related to the phonon modes. We find a period $\sim$15meV for peaks both below (Stokes) and above (anti-Stokes) the laser excitation energy. We detect 7 maxima from 78K to room temperature in the Stokes signal and 5 in the anti-Stokes, of increasing intensity with temperature. We assign these to phonon cascades, whereby carriers undergo phonon-induced transitions between real states in the free-carrier gap with a probability of radiative recombination at each step. We infer that intermediate states in the conduction band at the $Λ$-valley of the Brillouin zone participate in the cascade process of 1L-WSe$_2$. The observations explain the primary stages of carrier relaxation, not accessible so far in time-resolved experiments. This is important for optoelectronic applications, such as photodetectors and lasers, because these determine the recovery rate and, as a consequence, the devices' speed and efficiency.

研究动机与目标

• 研究光学激发后单层WSe2中热载流子的能量弛豫路径。
• 识别声子辅助跃迁在介导载流子弛豫中的作用，超越标准的激子复合机制。
• 确定在激发能量附近观测到的周期性热光致发光峰的微观起源。
• 确定特定谷（特别是Λ谷）在级联过程中的贡献。
• 将观测到的声子级联与二维光电器件（如光电探测器和激光器）的性能极限联系起来。

提出的方法

• 采用超低频截止（ULF）拉曼光谱，分辨率低于0.6 meV，以探测微弱的光致发光和散射信号。
• 在78 K至室温范围内测量了在SiO2/Si、hBN、Au和悬空衬底上的1L-WSe2的热PL和拉曼光谱。
• 在斯托克斯和反斯托克斯区域均识别出周期性峰，能量间距一致，约为~15.42 ± 0.08 meV。
• 应用声子辅助跃迁的动力学模型，描述自由载流子能隙中真实能级之间的跃迁，包含声子发射与吸收。
• 采用级联速率方程模型描述载流子在声子屏蔽态之间的布居动力学，发射概率依赖于声子占据数。
• 评估了包括K/K'谷间散射和自由载流子级联在内的多种竞争模型，通过温度依赖性强度分析排除了谷间散射路径。

实验结果

研究问题

• RQ1 在1L-WSe2中激发能量附近观测到的周期性热光致发光峰是由什么引起的？
• RQ2 这些周期性特征是否源于导带中真实中间态之间的声子辅助跃迁？
• RQ3 布里渊区中的哪个谷（Γ、K、Λ）主要参与声子级联过程？
• RQ4 温度如何影响声子级联峰的强度和可见度？
• RQ5 观测到的级联过程能否由自由载流子模型解释，还是必须引入谷间散射？

主要发现

• 在热PL中观测到7个周期性斯托克斯峰和5个反斯托克斯峰，能量间距一致，约为~15.42 ± 0.08 meV。
• 峰强度随温度升高而增强，尤其在反斯托克斯区域，与涉及声子占据的声子辅助发射一致。
• Ij=1/Ij=2强度比的温度依赖性符合玻尔兹曼因子exp(−ħΩ/kBT)，证实了声子发射/吸收过程。
• 级联机制归因于载流子在布里渊区Λ谷导带中间态之间的跃迁。
• 由于低温下缺乏振荡行为，排除了涉及K/K'谷间散射的谷间散射模型。
• 观测到的声子级联为载流子弛豫提供了一条常规时间分辨技术无法探测的路径，解释了1L-WSe2中早期阶段的能量弛豫。