[论文解读] Efficient route to achieve superconductivity improvement via substitutional La-Ce alloy superhydride at high pressure

Jingkai Bi, Yuji Nakamoto+5 more|arXiv (Cornell University)|Apr 10, 2022

Rare-earth and actinide compounds被引用 9

一句话总结

本研究证明，在六方结构（hcp）CeH9中将一半的铈（Ce）原子替换为镧（La），可形成一种新型的La-Ce合金超氢化物（La,Ce）H9，在约110 GPa的压力下实现了178 K的创纪录超导转变温度（Tc）。与纯CeH9相比，Tc的提升高达80 K，该结果通过原位X射线衍射和电阻率测量得到证实，显示出电阻率急剧降至零以及磁场对Tc的抑制，证明了在高压下通过元素掺杂工程化实现高Tc超导性的可行性。

ABSTRACT

The discovery of clathrate superhydrides has approached the long-standing dream of room-temperature superconductivity and thus inspired their prosperous research under high pressure. However, how to experimentally optimize these compelling superhydrides is still a formidable challenge. Here, we find that half of the Ce atoms in the recently discovered hexagonal close packed (hcp) CeH9 structure can be randomly replaced by adjacent La, resulting in the formation of LaH9 unit that is impossible in a binary system. Our experiments show that hcp (La, Ce)H9 can be synthesized at ~110 GPa and possesses a maximum Tc of 178 K at higher pressure, which is evidenced by in-situ X-ray diffraction and electronic transport measurement where a sharp drop of resistivity to zero and a characteristic decrease of Tc under a magnetic field up to 9 T. More importantly, the Tc of (La, Ce)H9 is significantly increased by ~50-80 K compared to CeH9, showing the hitherto highest Tc at megabar pressure. Our experimental results not only verify the feasibility of improving the superconductivity of hydrides by introducing other suitable metals, but also provide important inspiration for finding high-Tc superconductors in various multinary superhydrides.

研究动机与目标

• 探索通过在Ce基氢化物中引入La等合金元素，提升超氢化物超导性的可行性。
• 解决实验优化高压超氢化物的挑战，这些材料仍难以合成且难以调控以获得更高的Tc。
• 确定在多元氢化物中进行替代掺杂是否能显著改善其超导性能，相比二元体系。
• 为通过受控元素替代实现超氢化物中更高Tc提供切实可行的实验路径。

提出的方法

• 使用激光加热的金刚石对顶砧，在约110 GPa的高压下合成hcp (La,Ce)H9，以满足所需的热力学条件。
• 采用原位X射线衍射技术，确认( La,Ce)H9在高压实验过程中的晶体结构和相稳定性。
• 进行电子输运测量，通过电阻率急剧降至零的现象检测超导转变。
• 施加最高达9 T的磁场，通过Tc的抑制行为验证该转变的超导本质。
• 将( La,Ce)H9的超导性能与二元CeH9进行比较，量化Tc的提升程度。
• 利用理论见解解释在hcp结构中形成LaH9单元的机制，这些结构在二元LaH9或CeH9体系中均不稳定。

实验结果

研究问题

• RQ1 在超氢化物中通过La替代Ce是否能显著提升超导转变温度（Tc）？
• RQ2 尽管在二元体系中不稳定，但在高压下( La,Ce)H9固溶体中是否可能形成LaH9单元？
• RQ3 在兆巴压力下，( La,Ce)H9超氢化物体系的最大可实现Tc是多少？与纯CeH9相比如何？
• RQ4 原位X射线衍射和电阻率测量是否能可靠地确认此类高压相中的超导转变及其磁场依赖性？
• RQ5 在( La,Ce)H9中观测到的Tc增强是否可推广为一种工程化多元超氢化物中高Tc超导性的通用策略？

主要发现

• 在约110 GPa压力下，(La,Ce)H9的超导转变温度（Tc）达到178 K，相比纯CeH9显著提升了高达80 K。
• 电子输运测量中观察到电阻率急剧降至零，证实了( La,Ce)H9中的超导转变。
• 施加最高达9 T的磁场后，Tc出现特征性抑制，与迈斯纳效应一致，证实了其超导性质。
• ( La,Ce)H9相在高压下成功合成，且通过原位X射线衍射确认其具有稳定的hcp结构。
• 通过合金化效应，LaH9单元在hcp (La,Ce)H9结构中得以稳定，这在二元LaH9或CeH9体系中均无法实现。
• 本研究建立了一条新的、实验上可行的路径，通过替代掺杂显著提升超氢化物的Tc，为未来多元超氢化物的设计提供了蓝图。