[论文解读] Electric-field-tunable intervalley excitons and phonon replicas in bilayer WSe$_2$

Mashael M. Altaiary, Erfu Liu+8 more|arXiv (Cornell University)|Jan 27, 2021

2D Materials and Applications参考文献 45被引用 4

一句话总结

本研究通过光致发光技术，首次直接观测到双层WSe₂中Q导带谷与Γ价带谷之间的电场可调区间伐激子。通过施加栅压可调的电场，QΓ与QK激子的能量顺序及主导发光特性可实现反转；同时，由于共振激子-声子耦合，出现显著的声子镜像峰，尤其是双声子镜像峰，理论计算通过与实验测得的斯塔克移位和镜像谱高度一致，证实了其归属。

ABSTRACT

We report the direct observation of intervalley exciton between the Q conduction valley and $Γ$ valence valley in bilayer WSe$_2$ by photoluminescence. The Q$Γ$ exciton lies at ~18 meV below the QK exciton and dominates the luminescence of bilayer WSe$_2$. By measuring the exciton spectra at gate-tunable electric field, we reveal different interlayer electric dipole moments and Stark shifts between Q$Γ$ and QK excitons. Notably, we can use the electric field to switch the energy order and dominant luminescence between Q$Γ$ and QK excitons. Both Q$Γ$ and QK excitons exhibit pronounced phonon replicas, in which two-phonon replicas outshine the one-phonon replicas due to the existence of (nearly) resonant exciton-phonon scatterings and numerous two-phonon scattering paths. We can simulate the replica spectra by comprehensive theoretical modeling and calculations. The good agreement between theory and experiment for the Stark shifts and phonon replicas strongly supports our assignment of Q$Γ$ and QK excitons.

研究动机与目标

• 识别并表征双层WSe₂中的区间伐激子，特别是Q导带谷与Γ价带谷之间的QΓ激子。
• 研究在二维过渡金属二硫属化物异质结中，外加电场对激子态的可调性。
• 理解声子镜像峰的起源及其光谱特征，特别是双声子过程相对于单声子过程的主导性。
• 通过实验测得的斯塔克移位与声子镜像谱同全面的理论建模对比，验证QΓ与QK激子的归属。

提出的方法

• 在门控双层WSe₂器件上进行光致发光光谱测量，以探测不同电场下激子跃迁行为。
• 施加门控可调的电场，调节层间势垒，从而调控区间伐激子的能量水平。
• 采用理论建模模拟斯塔克移位与声子镜像谱，引入激子-声子耦合及多重散射路径。
• 理论计算考虑了（近）共振激子-声子散射效应，以解释双声子镜像强度增强的现象。
• 光谱分析聚焦于识别QΓ与QK激子及其声子镜像峰的能量位置、相对强度与电场依赖性移位。
• 通过实验数据与理论模拟的对比，确认QΓ与QK激子的归属及其不同的偶极矩特性。

实验结果

研究问题

• RQ1 在双层WSe₂中，Q导带谷与Γ价带谷之间形成的区间伐激子的性质及其能量位置是什么？
• RQ2 施加的电场如何调控QΓ与QK激子的能量水平及其相对发光强度？
• RQ3 为何在双层WSe₂的发光光谱中，双声子镜像峰比单声子镜像峰更强？
• RQ4 共振激子-声子散射在塑造声子镜像谱中起什么作用？
• RQ5 理论模型在多大程度上能准确再现观测到的斯塔克移位与声子镜像强度？

主要发现

• QΓ区间伐激子位于QK激子下方约18 meV处，是双层WSe₂中主导的光致发光通道。
• 外加电场可反转QΓ与QK激子之间的能量顺序，从而实现其在发光中主导地位的切换。
• QΓ与QK激子表现出不同的层间电偶极矩，这由其在门控调制下不同的斯塔克移位行为所证实。
• 由于共振激子-声子散射及多重散射路径，双声子镜像峰显著强于单声子镜像峰。
• 理论模拟的斯塔克移位与声子镜像谱与实验数据高度一致，证实了QΓ与QK激子的归属。
• 观测到的声子镜像谱可通过一个综合模型得到良好解释，该模型包含激子-声子耦合及散射振幅中的干涉效应。