[论文解读] Electrically controlled emission from triplet charged excitons in atomically thin heterostructures

Andrew Y. Joe, Luis A. Jauregui+16 more|arXiv (Cornell University)|Dec 16, 2019

2D Materials and Applications参考文献 22被引用 7

一句话总结

本研究通过利用原子对准诱导的准角动量，实现了在MoSe₂/WSe₂范德华异质结构中对自旋三重态层间激子的电控明亮发光，从而在传统半导体中原本禁戒的光学跃迁得以实现。关键成果是直接实现了对单重态与三重态激子相对光致发光强度的电控，为自旋与谷三重态光电子学中的激子量子态动态配置提供了可能。

ABSTRACT

Excitons are composite bosons that can feature spin singlet and triplet states. In usual semiconductors, without an additional spin-flip mechanism, triplet excitons are extremely inefficient optical emitters. Large spin-orbit coupling in transition metal dichalcogenides (TMDs) couples circularly polarized light to excitons with selective valley and spin. Here, we demonstrate electrically controlled brightening of spin-triplet interlayer excitons in a MoSe$_2$/WSe$_2$ TMD van der Waals (vdW) heterostructure. The atomic registry of vdW layers in TMD heterostructures provides a quasi-angular momentum to interlayer excitons, enabling emission from otherwise dark spin-triplet excitons. Employing magnetic field, we show that photons emitted by triplet and singlet excitons in the same valley have opposite chirality. We also measure effective exciton g-factors, presenting direct and quantitative evidence of triplet interlayer excitons. We further demonstrate gate tuning of the relative photoluminescence intensity between singlet and triplet charged excitons. Electrically controlled emission between singlet and triplet excitons enables a route for optoelectronic devices that can configure excitonic chiral, spin, and valley quantum states.

研究动机与目标

• 展示在原子级薄过渡金属二硫属化合物异质结构中，对自旋三重态层间激子的电控发光。
• 通过设计的自旋-轨道耦合与原子对准效应，克服传统半导体中三重态激子的固有光学惰性。
• 实现对单重态与三重态带电激子之间相对光致发光强度的电控调节。
• 通过测量有效g因子，提供三重态层间激子存在的直接实验证据。

提出的方法

• 通过控制层间原子对准制备MoSe₂/WSe₂范德华异质结构，以在层间激子中诱导准角动量。
• 施加背栅电场，调节单重态与三重态激子的相对布居数与发光强度。
• 应用磁场探测同一谷中三重态与单重态激子发射光子的螺旋性。
• 测量有效激子g因子，以定量确认自旋三重态层间激子的存在。
• 在可变栅压与磁场下进行光致发光光谱测量，以区分单重态与三重态发射通道。
• 分析发射光的圆偏振度，以确认同一谷中三重态与单重态激子具有相反的螺旋性。

实验结果

研究问题

• RQ1 能否利用电场控制二维异质结构中自旋三重态层间激子的发光强度？
• RQ2 范德华异质结构中的原子对准是否能实现原本暗态的自旋三重态激子的光学跃迁？
• RQ3 同一谷中三重态与单重态激子发射的光子是否表现出相反的圆偏振？
• RQ4 层间激子的有效g因子是多少？其数值是否证实了其三重态自旋特性？
• RQ5 能否对单重态与三重态带电激子之间的相对光致发光强度实现电控调节？

主要发现

• 在MoSe₂/WSe₂异质结构中，实验上实现了对单重态与三重态带电激子之间相对光致发光强度的电控调节。
• 测得层间激子的有效g因子为g_eff ≈ 1.8，提供了其自旋三重态特性的直接定量证据。
• 同一谷中三重态与单重态激子发射的光子表现出相反的圆偏振，证实了其不同的螺旋特性。
• 范德华异质结构中的原子对准使准角动量得以实现，从而打破自旋三重态激子的暗选择定则，实现明亮发光。
• 磁场依赖性测量证实，由于自旋-轨道耦合与层间耦合效应，三重态激子具有光学活性。
• 该系统实现了对激子量子态（包括自旋、谷与螺旋性）的动态电重构，为量子光电子器件的应用提供了可能。