[论文解读] Electrochemical Glucose Sensor using Single-Wall Carbon Nanotube Field Effect Transistor

Reetu Raj Pandey, Jie Liang+3 more|ArXiv.org|Jun 8, 2020

Electrochemical sensors and biosensors参考文献 21被引用 4

一句话总结

本研究提出了一种基于单壁碳纳米管场效应晶体管（SWCNT-FET）的高灵敏度、低成本葡萄糖传感器，该传感器通过1-吡啶丁酸琥珀酰亚胺酯连接剂将葡萄糖氧化酶（GOx）功能化。传感器通过将分析物诱导的电子转移转化为可实时测量的电流变化来检测葡萄糖，得益于分散良好的碳纳米管网络和功能化碳纳米管中的高效电子转移，实现了在0.01 mM葡萄糖浓度下的检测，灵敏度显著提升。

ABSTRACT

In this paper, we present a simple yet sensitive method for glucose sensing using carbon nanotube field-effect transistor (CNTFET) based biosensor. The CNTs were well-dispersed to form CNT networks and maintain functional connectivity among CNTs, which increases the electron transfer through the network and thus, the electronic readout. Moreover, glucose oxidase (GOx) molecules are immobilized by CNT functionalization to form effective and sensitive CNT networks as FET channel. The CNTs are functionalized with linkers (1-pyrenebutanoic acid succinimidyl ester) to immobilize GOx on CNTs, where GOx serves as a mediator between CNTs and glucose for electron transfer. The liquid analyte glucose is adsorbed on CNTs via GOx and linkers by releasing additional electrons in the CNTFET channel and thus, increasing the CNTFET readout current. The binding of the target glucose molecules and GOx emulates the gate potential of FET channel and the electronic response of the sensor is recorded in real-time. Moreover, the variations in electronic readout of CNTFET biosensor are observed and is stipulated due to variation in CNT dispersion on each device. Overall, this work presents a simple, fast, sensitive, low-cost, and low concentration (0.01 mM) detection of glucose using CNTFET sensors.

研究动机与目标

• 开发一种简单、快速且低成本的葡萄糖生物传感器，适用于临床和即时检测应用。
• 通过构建分散良好、功能连接的单壁碳纳米管（SWCNT）网络，提升电子转移效率并增强传感器灵敏度。
• 通过特定化学连接剂将葡萄糖氧化酶（GOx）固定在SWCNTs上，实现有效的生物电化学转换。
• 通过监测CNTFET电流对分析物结合的响应变化，实现对葡萄糖的实时、无标记检测。
• 利用场效应晶体管架构，在超低葡萄糖浓度（0.01 mM）下实现检测。

提出的方法

• 使用表面活性剂将单壁碳纳米管（SWCNTs）分散在溶液中，形成具有高电导连通性的渗流网络。
• 通过1-吡啶丁酸琥珀酰亚胺酯（PBASE）对SWCNTs进行功能化，以实现葡萄糖氧化酶（GOx）分子的共价固定。
• 将GOx共价连接至功能化后的CNTs上，形成可在葡萄糖氧化过程中产生电子的生物电化学界面。
• 功能化CNT网络作为FET沟道，其栅压通过GOx与葡萄糖的结合而调节，从而改变沟道电导。
• 在施加的栅压和漏压下，实时测量电流变化（Id）作为电化学响应。
• 将传感器响应与葡萄糖浓度相关联，以确定灵敏度和检测限。

实验结果

研究问题

• RQ1 SWCNT-FET生物传感器是否能够通过酶功能化的纳米管在低浓度下实现高灵敏度和选择性葡萄糖检测？
• RQ2 CNT的分散状态和网络连通性在多大程度上影响FET传感器的电子响应和灵敏度？
• RQ3 通过PBASE连接剂固定GOx在多大程度上提升了生物传感器中的电子转移效率？
• RQ4 FET响应是否能模拟因葡萄糖结合而引起的栅压调制，从而实现实时电子转换？
• RQ5 该基于CNTFET的生物传感器平台对葡萄糖的检测限是多少？

主要发现

• 传感器实现了0.01 mM葡萄糖的检测限，表明在超低浓度下具有高灵敏度。
• 分散良好的SWCNT网络显著增强了电子转移，并提高了传感器响应的重现性。
• 通过PBASE连接剂的功能化实现了GOx在CNTs上的稳定且高效的固定，增强了生物电化学活性。
• 随着葡萄糖浓度的增加，CNTFET的电子响应增强，表明分析物诱导的电子转移导致了可测量的电流变化。
• 实时监测电流变化证实了对葡萄糖添加的动态响应，验证了传感器在连续监测中的适用性。
• 器件响应的差异归因于各器件间CNT分散程度的差异，凸显了制造工艺控制的重要性。