[论文解读] Electron Correlation in Oxygen Vacancy in SrTiO$_3$

Chungwei Lin, Alexander A. Demkov|arXiv (Cornell University)|Nov 20, 2013

Electronic and Structural Properties of Oxides被引用 5

一句话总结

该论文通过表明电子关联效应将氧空位（OV）诱导的深能级态限制为最多一个电子，解决了SrTiO₃中氧空位的悖论，解释了其角分辨光电子能谱（ARPES）信号与施主行为。由于强局域库仑排斥作用，OV表现为磁性杂质，从而通过安德森杂质模型一致描述其在Kondo物理和界面铁磁性中的作用。

ABSTRACT

Oxygen vacancies are an important type of defect in transition metal oxides. In SrTiO$_3$ they are believed to be the main donors in an otherwise intrinsic crystal. At the same time, a relatively deep gap state associated with the vacancy is widely reported. To explain this inconsistency we investigate the effect of electron correlation in an oxygen vacancy (OV) in SrTiO$_3$. When taking correlation into account, we find that the OV-induced localized level can at most trap one electron, while the second electron occupies the conduction band. Our results offer a natural explanation of how the OV in SrTiO$_3$ can produce a deep in-gap level (about 1 eV below the conduction band bottom) in photoemission, and at the same time be an electron donor. Our analysis implies an OV in SrTiO$_3$ should be fundamentally regarded as a magnetic impurity, whose deep level is always partially occupied due to the strong Coulomb repulsion. An OV-based Anderson impurity model is derived, and its implications are discussed.

研究动机与目标

• 解决氧空位（OV）在SrTiO₃中作为电子施主的同时在角分辨光电子能谱（ARPES）中产生深能级态之间的矛盾。
• 解释为何OV诱导的态即使作为施主，仍保持局域化且部分占据。
• 建立一个多体框架，以考虑电子关联效应在OV中的作用，超越单粒子密度泛函理论（DFT）近似。
• 提出基于OV的安德森杂质模型，以描述掺杂SrTiO₃中的Kondo物理和界面铁磁性。

提出的方法

• 构建一个三轨道哈密顿量以模拟OV诱导的电子结构，包括两个杂化的Ti 3d_{3z²−r²}轨道和一个非关联的浴态轨道。
• 该模型包含局域轨道间的局域库仑排斥能（U）和跃迁积分（t），其中U > 1 eV确保能级态最多单重占据。
• 通过将系统映射到成键和反键分子轨道，分析有效杂质能级及其关联效应。
• 通过杂化将OV态与导带耦合，推导出安德森杂质模型，从而实现类似Kondo的行为。
• 通过局域参数（ε₁, t, g）的无序性解释ARPES中观测到的宽、温度不敏感峰（约在导带边以下1.0 eV处）。
• 利用精确对角化和规范玻色子方法分析多体效应，以描述部分占据、关联的杂质态。

实验结果

研究问题

• RQ1 为何SrTiO₃中的氧空位在ARPES中产生深能级态，同时仍表现为电子施主？
• RQ2 电子关联如何调和局域化能级态与施主行为之间的明显矛盾？
• RQ3 强库仑排斥在决定OV诱导态占据数方面起什么作用？
• RQ4 由于其部分占据且关联的能级，OV能否被描述为磁性杂质？
• RQ5 OV如何在掺杂SrTiO₃中促进Kondo物理或界面铁磁性？

主要发现

• 电子关联效应将OV诱导的能级态限制为最多一个电子，即使在高温下也防止双电子占据。
• ARPES中观测到的深能级峰（约在导带边以下1.0 eV处）源于局域库仑排斥导致的强关联、部分占据态。
• OV通过将一个电子转移至导带而表现为施主，而另一个电子则局域在能级态中。
• OV提供的吸引势（由于净负电荷）有助于电子局域化，并抑制界面处的极化灾难。
• 宽、高斯形的ARPES峰（1.0 eV半高全宽）归因于不同OV之间局域参数（ε₁, t, g）的分布。
• 基于OV的安德森杂质模型解释了Kondo电阻上升现象，并通过RKKY或双交换相互作用机制，提出了界面铁磁性的可能机制。