[论文解读] Electron-Doping Induced Semiconductor to Metal Transitions in ZrSe2 Layers via Copper Atomic Intercalation

Zahir Muhammad, Kejun Mu+7 more|arXiv (Cornell University)|Mar 22, 2018

2D Materials and Applications参考文献 51被引用 3

一句话总结

本研究通过铜原子插层，在单层ZrSe2中实现了可控的半导体-金属相变，诱导电子掺杂并关闭能带隙。角分辨光电子能谱（ARPES）和密度泛函理论（DFT）计算证实了布里渊区M/L点处导带色散的存在，而场效应晶体管表现出从n型半导体输运行为到金属输运行为的转变，从而实现了可调的二维电子系统，适用于纳米电子学。

ABSTRACT

Atomic intercalation in two dimensional (2D) layered materials can engineer the electronic structure at the atomic scale, bringing out tunable physical and chemical properties which are quite distinct in comparison with pristine one. Among them, electron-doped engineering induced by intercalation is an efficient route to modulate electronic states in 2D layers. Herein, we demonstrate a semiconducting to the metallic phase transition in zirconium diselenide (ZrSe2) single crystal via controllable incorporation of copper (Cu) atoms. Combined with first-principles density functional theory (DFT) calculations, our angle resolved photoemission spectroscopy (ARPES) characterizations clearly revealed the emergence of conduction band dispersion at M/L point of Brillouin zone due to Cu-induced electron doping in ZrSe2 interlayers. Moreover, the field-effect transistor (FET) fabricated on ZrSe2 displayed a n-type semiconducting transport behavior, while the Cu-intercalated ZrSe2 posed linear Ids vs Vds curves with metallic character shows n-type doping. The atomic intercalation approach has high potential for realizing transparent electron-doping systems for many specific 2D-based nano-electronics.

研究动机与目标

• 通过原子插层实现对二维ZrSe2中可调电子相变的目标。
• 利用可控的铜插层研究电子掺杂对ZrSe2电子结构的影响。
• 展示ZrSe2层从半导体行为到金属行为的转变。
• 建立一种可扩展的透明电子掺杂方法，用于未来二维材料的纳米电子器件。

提出的方法

• 将铜（Cu）原子插入ZrSe2层以诱导电子掺杂。
• 利用角分辨光电子能谱（ARPES）探测电子能带结构的演化。
• 采用第一性原理密度泛函理论（DFT）计算模拟并验证插层效应。
• 在ZrSe2上制备场效应晶体管（FET），测量其电输运特性。
• 对比原始ZrSe2与铜插层ZrSe2的I_DS与V_DS特性，识别金属行为。
• 对布里渊区M/L点处的能带色散进行系统分析，以确认金属相变。

实验结果

研究问题

• RQ1 铜插层如何改变ZrSe2的电子能带结构？
• RQ2 在铜掺杂的ZrSe2中，从半导体到金属的电子相变本质是什么？
• RQ3 铜插层引起的电子掺杂在多大程度上关闭了ZrSe2的能带隙？
• RQ4 能否通过ARPES和电输运测量实验确认金属相？
• RQ5 插层诱导的电子掺杂在改变费米面和导带色散方面起什么作用？

主要发现

• ARPES测量显示，在铜插层的ZrSe2中，布里渊区M/L点处出现了导带色散，表明处于金属态。
• DFT计算证实，铜插层引入了电子掺杂，减小了能带隙并稳定了金属行为。
• 原始ZrSe2的场效应晶体管表现出n型半导体输运特性，而铜插层器件则显示出线性的I_DS与V_DS曲线，特征为金属导电。
• 从半导体到金属特性的转变直接归因于铜原子插层于ZrSe2层之间所引起的电子掺杂。
• 插层过程实现了电子性质的原子尺度调控，为构建透明、可调的二维电子系统提供了途径。
• 多种表征技术均一致观测到金属行为，证实了电子相变的稳健性。