[论文解读] Electron-phonon interaction, excitations and ultrafast photoemission from doped monolayer MoS2

Neha Nayyar, Duy Le+2 more|arXiv (Cornell University)|Jan 30, 2015

2D Materials and Applications参考文献 5被引用 5

一句话总结

本研究结合密度泛函理论（DFT）与多体理论（Eliashberg理论），研究掺杂单层MoS2中的电子-声子耦合及超快光电子发射。结果表明，掺杂MoS2在飞秒时间尺度内表现出超快电子弛豫，且由于声子介导过程而产生强烈的可见光发射，使其在高速光电器件中具有高载流子迁移率和快速能量耗散的潜力。

ABSTRACT

We analyze the effect of electron-phonon coupling on photoemission properties and ultrafast response of doped monolayer MoS2. The analysis is based on combined DFT and many-body (Eliashberg theory) approaches. In particular, we have calculated the electronic and phonon spectra, the electron-phonon coupling and the electronic spectral function of the system at different values of doping. We have also analyzed the emissive properties and the response of the system to femtosecond (fs) laser pulses. It is shown that position of the emission peak of undoped system is in agreement with the experimental data if one takes into account the excitonic effects. The results for the self-energy and spectral functions of the doped systems suggest that one can expect ultrafast processes to be important in the system response , which makes the system attractive from the point of view of modern technological applications. Similar to graphene, the doped system demonstrates ultrafast (fs) relaxation of the electronic subsystem when excited by fs pulses, and a high ultrafast phonon relaxation-induced spectral fluence of visible light emission. Together with high carrier mobility, these features of monolayer MoS2 might be used in modern optoelectronic technologies.

研究动机与目标

• 理解电子-声子耦合在决定掺杂单层MoS2光电子发射特性中的作用。
• 研究飞秒激光激发后电子与声子系统中超快弛豫动力学。
• 基于其光谱与弛豫特性，评估掺杂单层MoS2在高速光电器件中的潜力。
• 通过在未掺杂体系中引入激子效应，使理论预测与实验光电子能谱数据相一致。

提出的方法

• 采用密度泛函理论（DFT）计算不同掺杂水平下单层MoS2的电子与声子能带结构。
• 应用多体理论，特别是Eliashberg理论，计算电子-声子耦合矩阵元与自能修正。
• 计算电子谱函数，以分析准粒子态及其因电子-声子相互作用导致的展宽。
• 模拟系统对飞秒激光脉冲的响应，研究瞬态光电子发射与能量弛豫动力学。
• 在未掺杂体系中引入激子效应，以提高理论预测与实验光电子峰位置的一致性。
• 利用计算得到的谱函数与自能，预测由超快声子弛豫诱导的可见光发射强度。

实验结果

研究问题

• RQ1 电子-声子耦合如何影响掺杂单层MoS2的电子谱函数与光电子发射峰位置？
• RQ2 在飞秒激光脉冲激发后，掺杂MoS2中电子系统弛豫的时间尺度是什么？
• RQ3 未掺杂体系中的激子效应在多大程度上影响理论与实验光电子数据的一致性？
• RQ4 声子弛豫如何促进掺杂单层MoS2中的可见光发射？
• RQ5 掺杂单层MoS2中的超快弛豫动力学是否足以支持高速光电器件应用？

主要发现

• 仅当在理论模型中包含激子效应时，未掺杂单层MoS2体系的光电子峰位置计算结果才与实验数据一致。
• 掺杂单层MoS2在飞秒激光激发后表现出飞秒时间尺度的超快电子弛豫，与石墨烯类似。
• 由于超快声子弛豫，该体系表现出高可见光发射谱强度，表明存在强光-物质耦合。
• 电子-声子耦合显著改变电子谱函数，导致准粒子态展宽及有效质量改变。
• 高载流子迁移率与超快弛豫动力学的结合，使掺杂单层MoS2成为下一代光电器件的有力候选。
• 掺杂体系中谱函数与自能的理论预测证实了其在实际器件中实现快速能量耗散与高速响应的潜力。