[论文解读] Electronic and Excitonic Properties of MSi2Z4 Monolayers

Tomasz Woźniak, Umm-e-hani Asghar+3 more|arXiv (Cornell University)|Oct 19, 2022

2D Materials and Applications被引用 7

一句话总结

本研究利用从头算计算和Bethe-Salpeter方程，研究了MSi₂Z₄单层（M = Mo, W；Z = N, P, As, Sb）的电子和激发态性质。结果预测该类材料具有较大的激子结合能、在外磁场下表现出强烈的响应且高正g因子，尤其在较高导带激子中显著，且在WSi₂Sb₄中展现出拓扑行为，表明其在光电子学和谷电子学器件中具有广阔应用前景。

ABSTRACT

MA2Z4 monolayers form a new class of hexagonal non-centrosymmetric materials hosting extraordinary spin-valley physics. While only two compounds (MoSi2N4 and WSi2N4) were recently synthesized, theory predicts interesting (opto)electronic properties of a whole new family of such two-dimensional materials. Here, the chemical trends of band gaps and spin-orbit splittings of bands in selected MSi2Z4 (M = Mo, W; Z = N, P, As, Sb) compounds are studied from first-principles. Effective Bethe-Salpeter-equation-based calculations reveal high exciton binding energies. Evolution of excitonic energies under external magnetic field is predicted by providing their effective g-factors and diamagnetic coefficients, which can be directly compared to experimental values. In particular, large positive g-factors are predicted for excitons involving higher conduction bands. In view of these predictions, MSi2Z4 monolayers yield a new platform to study excitons and are attractive for optoelectronic devices, also in the forms of heterostructures. In addition, a spin-orbit induced bands inversion is observed in the heaviest studied compound, WSi2Sb4, a hallmark of its topological nature.

研究动机与目标

• 系统研究MSi₂Z₄单层在多种硫属和氮族元素下的电子和激发态性质。
• 预测自旋-轨道耦合及外加磁场对这些二维材料中激发态的影响。
• 识别具有大激子结合能和强自旋-谷耦合的材料，以期应用于光电子学和谷电子学。
• 研究拓扑特性的出现，特别是较重化合物如WSi₂Sb₄中的表现。
• 提供未来实验验证可用的参数，如g因子和抗磁系数。

提出的方法

• 采用包含自旋-轨道耦合的密度泛函理论（DFT）计算MSi₂Z₄单层的基态电子结构。
• 在121×121 k网格上应用有效Bethe-Salpeter方程（BSE）以计算激发态和结合能。
• 基于轨道和自旋角动量对Zeeman位移的贡献，使用能带求和法计算激子g因子。
• 根据BSE波函数得到的约化质量和平方半径期望值，确定抗磁系数。
• 采用能量位移模型E^X(B) = gμ_B B + αB²描述磁场依赖性，其中g和α由σ⁺和σ⁻跃迁提取。
• 通过能带曲率和面内介电张量评估有效质量和介电屏蔽，以优化激子参数。

实验结果

研究问题

• RQ1 在MSi₂Z₄家族（M = Mo, W；Z = N, P, As, Sb）中，带隙和自旋-轨道分裂的趋势如何？
• RQ2 这些单层材料中的激子结合能有多大，其大小受哪些因素影响？
• RQ3 外加磁场下，激子的有效g因子和抗磁系数是多少？
• RQ4 这些材料中是否存在拓扑特性，特别是在最重的化合物WSi₂Sb₄中？
• RQ5 这些材料能否支持强自旋-谷耦合和大的Zeeman分裂，从而实现谷电子学应用？

主要发现

• MSi₂Z₄单层在K谷处具有直接带隙，MoSi₂N₄和WSi₂N₄分别表现出约1.94 eV和2.05 eV的基态间接带隙。
• 预测激子结合能较大，在多个化合物中超过100 meV，表明存在强烈的电子-空穴关联效应。
• 预测涉及较高导带的激子具有高正g因子，在WSi₂Sb₄的某些跃迁中g因子超过2.0。
• 抗磁系数α随激子半径和约化质量增大而增加，其定量值由BSE计算的波函数得出。
• 在WSi₂Sb₄中观察到自旋-轨道诱导的能带反转，表明可能存在拓扑绝缘体相。
• 电子和空穴的有效质量随Z元素系统性变化，影响载流子迁移率和激子性质。