[论文解读] Electronic and magnetic phase diagrams of Kitaev quantum spin liquid candidate Na$_2$Co$_2$TeO$_6$

Shengzhi Zhang, Sangyun Lee+9 more|arXiv (Cornell University)|Dec 7, 2022

Advanced Condensed Matter Physics被引用 4

一句话总结

本研究利用磁化率、比热、介电常数、电极化强度和磁致伸缩，绘制了Na₂Co₂TeO₆的完整温度–磁场相图，该材料是Kitaev量子自旋液体候选体。研究识别出在磁饱和前的三个场诱导磁性相，揭示了虽无净电极化但存在强磁电耦合的特性，并提供了支持零场下为之字形自旋序而非三Q结构的证据，从而限定了寻找Kitaev自旋液体相的范围。

ABSTRACT

The 3$d^7$ Co$^{2+}$-based insulating magnet \NCTO{} has recently been reported to have strong Kitaev interactions on a honeycomb lattice, and is thus being considered as a Kitaev quantum spin liquid candidate. However, due to the existence of other types of interactions, a spontaneous long-range magnetic order occurs. This order is suppressed by applied magnetic fields leading to a succession of phases and ultimately saturation of the magnetic moments. The precise phase diagram, the nature of the phases, and the possibility that one of the field-induced phases is a Kitaev quantum spin liquid phase are still a matter of debate. Here we measured an extensive set of physical properties to build the complete temperature-field phase diagrams to magnetic saturation at 10 T for magnetic fields along the $a$- and $a^*$-axes, and a partial phase diagram up to 60 T along $c$. We probe the phases using magnetization, specific heat, magnetocaloric effect, magnetostriction, dielectric constant, and electric polarization, which is a symmetry-sensitive probe. With these measurements we identify all the previously incomplete phase boundaries and find new high-field phase boundaries. We find strong magnetoelectric coupling in the dielectric constant and moderate magnetostrictive coupling at several phase boundaries. Furthermore, we detect the symmetry of the magnetic order using electrical polarization measurements under magnetic fields. Based on our analysis, the absence of electric polarization under zero or finite magnetic field in any of the phases or after...

研究动机与目标

• 建立Na₂Co₂TeO₆的完整温度–磁场相图，该材料是Kitaev量子自旋液体候选材料。
• 阐明磁性相的本质，特别是磁饱和前连续场诱导相变的起源。
• 研究磁电耦合以及电极化等对称性敏感探针在识别磁序中的作用。
• 基于对称性与实验约束，确定零场基态是之字形还是三Q自旋结构。
• 表征相边界处相变的顺序及熵变特征。

提出的方法

• 在多个晶轴方向（a、a*、c）上，测量了从20 mK至室温的宽温区与高达60 T的强磁场下的磁性、热力学及弹性响应。
• 采用直流与交流磁化率、比热、磁热效应、磁致伸缩、介电常数及电极化强度，在外磁场下探测相变行为。
• 利用电极化强度作为对称性敏感探针，依据选择定则区分可能的磁性基态（之字形与三Q结构）。
• 通过磁化率与比热数据中的磁滞与熵变分析，研究相边界及相变顺序（一级或二级）。
• 追踪各相中自旋能隙与晶格响应的演化，尤其关注向自旋极化相（IV）转变的区域。
• 综合多探针数据，识别磁电耦合效应，特别是III–IV相界处介电常数的显著峰值。

实验结果

研究问题

• RQ1 Na₂Co₂TeO₆的完整温度–磁场相图是什么，包括磁饱和前的场诱导相？
• RQ2 基于对称性与电极化测量，哪种磁序——之字形或三Q结构——最能描述零场基态？
• RQ3 Na₂Co₂TeO₆中的磁电耦合有多强？相边界处介电响应的性质如何？
• RQ4 三个连续场诱导磁性相（I、II、III）的微观起源是什么？它们的自旋熵与晶格响应有何差异？
• RQ5 在高场区域是否存在Kitaev量子自旋液体相的证据？马约拉纳激发或电偶极子在此过程中扮演何种角色？

主要发现

• 在磁饱和前（10 T）识别出三个不同的场诱导磁性相（I、II、III），相界H₁与H₂在温度上基本保持不变，表明存在磁阻挫。
• 介电常数在所有磁相变处均呈现尖锐峰值，表明尽管无可观测净电极化，仍存在强磁电耦合。
• 在零场或有限磁场下测量电极化强度，所有相中均无净电极化，结合对称性约束，支持零场下为之字形自旋结构而非三Q结构。
• 相IV（自旋极化态）在10 T时形成，磁化率随磁场连续增加至60 T，与Van Vleck贡献一致，且随磁场增强出现自旋能隙。
• III–IV相界处介电常数的强峰值提示可能存在反铁电或无序电性相变，可能与磁激发有关。
• 在H∥a方向未观测到三临界点，但在H∥a*方向T_N、H₂与H₃处其存在提示可能存在一级相变或对称性破缺，对传统二级相变模型构成挑战。