[论文解读] Electronic and optical properties of FeSe2 polymorphs: solar cell absorber

B. G. Ganga, C. Ganeshraj+2 more|arXiv (Cornell University)|Mar 6, 2013

Iron-based superconductors research被引用 5

一句话总结

本研究采用规范非守恒赝势的密度泛函理论，研究了FeSe2多型相——黄铁矿和针铁矿的电子与光学性质。结果表明，两种相均表现出合适的间接带隙（分别为0.86 eV和0.67 eV），在宽广的光学光谱范围内具有高吸收系数，且表现出半导体行为，显示出作为太阳能电池吸收层材料的强潜力，其中针铁矿相表现出光学各向异性及混合离子-共价键合特性。

ABSTRACT

Electronic and optical properties of semiconducting FeSe2 polymorphs (marcasite and pyrite) were evaluated using density functional theory with norm-conserving pseudopotential. Marcasite and pyrite of FeSe2 show indirect band gaps of 0.86 eV and 0.67 eV respectively. Absorption coefficient is high over a wide range of optical spectrum, indicating that these materials are exploitable as solar cell absorber. Marcasite FeSe2 is found to be optically anisotropic, whereas pyrite is isotropic. Mulliken Bond Population analysis shows mixed ionic-covalent nature of bonding for both polymorphs. Effective masses of electrons and holes were also calculated, which reinforce the semiconducting nature of FeSe2

研究动机与目标

• 评估FeSe2在针铁矿和黄铁矿多型相中的电子与光学性质，以用于光伏应用。
• 基于能带结构和光学响应，确定FeSe2作为太阳能电池吸收层材料的适用性。
• 分析两种多型相中的化学键合特性及有效质量，以评估其半导体行为。
• 比较针铁矿与黄铁矿相之间的光学各向异性和电子特性。
• 为FeSe2在薄膜太阳能电池中的实验探索提供理论基础。

提出的方法

• 采用规范非守恒赝势的密度泛函理论（DFT）计算电子结构。
• 在DFT计算中使用广义梯度近似（GGA）作为交换-关联泛函。
• 计算能带结构和态密度，以确定直接/间接带隙。
• 在宽广的光学光谱范围内计算吸收系数，以评估光收集潜力。
• 进行Mulliken键级布居分析，以表征离子-共价键合特性。
• 确定电子和空穴的有效质量，以评估载流子输运特性。

实验结果

研究问题

• RQ1 针铁矿和黄铁矿FeSe2多型相的电子能带结构是什么？
• RQ2 FeSe2多型相在整个太阳光谱范围内的光学吸收响应如何？
• RQ3 两种FeSe2多型相的化学键合特性（离子-共价性质）有何差异？
• RQ4 这两种多型相是光学各向同性还是各向异性？
• RQ5 FeSe2中电子和空穴的有效质量是多少？这对载流子迁移率意味着什么？

主要发现

• 针铁矿FeSe2具有0.86 eV的间接带隙，而黄铁矿FeSe2的间接带隙较小，为0.67 eV。
• 两种多型相在宽广的光学光谱范围内均表现出高吸收系数，表明其具有强光吸收能力。
• 针铁矿FeSe2表现出光学各向异性，而黄铁矿FeSe2则表现出各向同性的光学响应。
• Mulliken键级布居分析证实，两种多型相均具有混合离子-共价键合特性。
• 计算得到的有效质量支持FeSe2的半导体特性，其数值与载流子输运潜力一致。
• 合适的带隙、强吸收能力以及有利的电子特性相结合，使FeSe2成为薄膜太阳能电池中极具前景的吸收层材料。