[论文解读] Electronic correlations and partial gap in the bilayer nickelate La$_{3}$Ni$_{2}$O$_{7}$

Zhe Liu, Mengwu Huo+9 more|arXiv (Cornell University)|Jul 6, 2023

Magnetic and transport properties of perovskites and related materials被引用 25

一句话总结

本论文利用光谱学与理论证明 La$_{3}$Ni$_{2}$O$_{7}$ 中存在强电子相关性，显示 Drude 权重抑制与跨越 T$^{*}$ 转变的光谱权重转移，指向接近莫特相以及可能的密度波间隙。

ABSTRACT

The discovery of superconductivity with a critical temperature of about 80~K in La$_{3}$Ni$_{2}$O$_{7}$ single crystals under pressure has received enormous attention. La$_{3}$Ni$_{2}$O$_{7}$ is not superconducting under ambient pressure but exhibits a transition at $T^{\ast} \simeq 115$~K. Understanding the electronic correlations and charge dynamics is an important step towards the origin of superconductivity and other instabilities. Here, our optical study shows that La$_{3}$Ni$_{2}$O$_{7}$ features strong electronic correlations which significantly reduce the electron's kinetic energy and place this system in the proximity of the Mott phase. The low-frequency optical conductivity reveals two Drude components arising from multiple bands at the Fermi level. The transition at $T^{\ast}$ removes the Drude component exhibiting non-Fermi liquid behavior, whereas the one with Fermi-liquid behavior is barely affected. These observations in combination with theoretical results suggest that the Fermi surface dominated by the Ni-$d_{3z^{2}-r^{2}}$ orbital is removed due to the transition at $T^{\ast}$. Our experimental results provide pivotal information for understanding the transition at $T^{\ast}$ and superconductivity in La$_{3}$Ni$_{2}$O$_{7}$.

研究动机与目标

• 评估 La$_{3}$Ni$_{2}$O$_{7}$ 中电子相关性的强度及其对电荷动力学的影响。
• 描述 Drude 响应的温度演化及光谱权重的再分布。
• 确认在 T*（约 115 K）处的转变对费米面及轨道贡献的性质与后果。
• 将实验观测与轨道分化及可能的密度波不稳定性的理论预测联系起来。

提出的方法

• 测量随温度变化的反射率 R(ω)，并通过克莱姆-克兰格分析提取 σ1(ω)。
• 将 σ1(ω) 拟合为 Drude–Lorentz 模型，以分离带内（Drude）和带间（Lorentz）贡献。
• 使用带间扣除，计算电子动能 K = (2ħ^2 c0)/(π e^2) ∫0^ωc σ1(ω) dω。
• 将实验 Drude 权重 ωp,exp^2 与 DFT 计算的 ωp,cal^2 进行比较以评估相关性（Kexp/Kband）。
• 进行 Δσ1(ω) = σ1(T<T*) − σ1^N 以估算隙值 2Δ 及其温度依赖。
• 使用 DFT 解释接近费米能级的带结构与轨道特性（Ni d_{3z^2−r^2} 与 d_{x^2−y^2}）。

实验结果

研究问题

• RQ1 La$_{3}$Ni$_{2}$O$_{7}$ 的电子相关强度（以 Kexp/Kband 测量）有多大？
• RQ2 Drude 权重和散射速率在穿过 T*（约 115 K）的温度区间如何演变？
• RQ3 在 T* 是否出现部分能带间隙，光谱权重是否转移到高频部分，与密度波情景一致？
• RQ4 哪些 Ni 3d 轨道支配费米面，轨道分化如何影响观测到的传输和光学性质？
• RQ5 低温态更适合描述为因相关效应而费米面的减小的费米液体吗？

主要发现

• Kexp/Kband = 0.022，将 La$_{3}$Ni$_{2}$O$_{7}$ 放在接近莫特绝缘体的区域。
• Drude 权重 ωp,D^2 在 T* 以下（约 115 K）下降约 32%。
• 1/τD 在 T* 以上表现出非费米液体的线性温度行为，T* 以下呈现 T^2 依赖，指示向费米液体行为的转变。
• 光谱权重从低频转移到高频，在 T* 之后出现大约 6000 cm⁻¹ 的特征性再分配，且低频处 σ1(ω) 受到抑制。
• Δσ1(ω) 表现出一个隙特征，2Δ 约为 100.5 meV，且 2Δ/(kB T*) ≈ 10.14，大于 BCS 弱耦合值。
• 结果支持在穿越 T* 时去除 Ni d_{3z^2−r^2} 派生的平带出费米能级，留下以 Ni d_{x^2−y^2} 主导的费米面。