[论文解读] Electronic correlations and superconducting instability in La$_3$Ni$_2$O$_7$ under high pressure

Frank Lechermann, Jannik Gondolf+2 more|arXiv (Cornell University)|Jun 8, 2023

Magnetic and transport properties of perovskites and related materials参考文献 57被引用 20

一句话总结

该论文在高压下研究双层 La$_3$Ni$_2$O$_7$ 的相关电子行为，并分析使用 DFT+sicDMFT 和 model-RPA 的可能超导不稳定性。它发现一个非费米液体状态以及由自旋涨落驱动的配对可能性，伴随特定的能隙对称性。

ABSTRACT

Motivated by the report of superconductivity in bilayer La$_3$Ni$_2$O$_7$ at high pressure, we examine the interacting electrons in this system. First-principles many-body theory is utilized to study the normal-state electronic properties. Below 100\,K, a multi-orbital non-Fermi liquid state resulting from loss of Ni-ligand coherence within a flat-band dominated low-energy landscape is uncovered. The incoherent low-temperature Fermi surface displays strong mixing between Ni-$d_{z^2}$ and Ni-$d_{x^2-y^2}$ orbital character. In a model-Hamiltonian picture, spin fluctuations originating mostly from the Ni-$d_{z^2}$ orbital give rise to strong tendencies towards a superconducting instability with $B_{1g}$ or $B_{2g}$ order parameter. The dramatic enhancement of $T_{ m c}$ in pressurized La$_3$Ni$_2$O$_7$ is due to stronger Ni-$d_{z^2}$ correlations compared to those in the infinite-layer nickelates.

研究动机与目标

• 来自在高压下报道的双层 La$_3$Ni$_2$O$_7$ 的超导性报道的动机。
• 用强相关性表征正常态电子性质。
• 识别与配对相关的低能量轨道成分与相干尺度。
• 评估来自自旋涨落的可能超导不稳定性，使用模型哈密顿量。

提出的方法

• 使用带电荷自洽的 DFT+sicDMFT，将 Ni 作为 DMFT 催化子并对 O 进行 SIC 以捕捉相关性。
• 以混合化扩展的连续时间量子蒙特卡洛方法求解 DMFT 问题。
• 为 Ni $e_g$ 轨道使用五轨道 Slater-Hamiltonian，取 $U=10$ eV 和 $J_H=1$ eV。
• 为 Ni $e_g$ 能带构建 4×4 的最大局域 Wannier 哈密顿量。
• 使用多轨道 RPA 框架计算自旋和电荷易感性，并求解配对对称性的线性化能隙方程。

Figure 1: k -integrated electronic spectrum from DFT+sicDMFT at $T=80$ K. (a) $Fmmm$ crystal structure of La 3 Ni 2 O 7 with $c$ -axis vertical: La (green), Ni(grey) and O(red). Note the bilayer of edge-sharing NiO 6 octahedra in the centre and along $c$ , bounded by LaO 2 layers up and below. (b) T

实验结果

研究问题

• RQ1 在高压下 La$_3$Ni$_2$O$_7$ 的低能电子结构的本质是什么？
• RQ2 Ni $d_{z^2}$ 与 $d_{x^2-y^2}$ 轨道是否表现出强相关性，它们如何影响相干性？
• RQ3 是否存在由自旋涨落驱动的超导不稳定性，以及领先的配对对称性是什么？
• RQ4 双层结构及增强的 Ni–O 共价性相较于还原态镍酸盐对超导倾向有何影响？

主要发现

• 在大约 100 K 以下出现非费米液体状态，原因是低能量景观中 Ni–配体的相干性丧失且以平带主导。
• 在相互作用的能谱中，Ni $d_{z^2}$ 与 $d_{x^2-y^2}$ 的特征存在强混杂。
• Ni $e_g$ 自能表现出非费米液体行为，准粒子指示减弱且随温度改变的相干性。
• 一个 4×4 的 Ni $e_g$ Wannier 模型耦合于 RPA 表明在自旋涨落驱动下的领先超导不稳定性，对称性为 $B_{1g}$ 或 $B_{2g}$。
• 研究认为相比无限层镍酸盐，双层体系中 Ni $d_{z^2}$ 的相关性更强，可能在高压下提升 $T_c$。
• 自掺杂带和低能谱强度在相关性作用下发生显著转变，改变费米面拓扑。

Figure 2: FL-like vs. NFL behavior with $T$ in the $Fmmm$ phase from DFT+sicDMFT. (a) Top panel: total spectral function (inset: wide energy scale). Middle panels: local Ni- $e_{g}$ spectral function (inset: wide energy scale including local Ni- $t_{2g}$ spectra for $T=80$ K). Bottom panel: Ni- $e_{