[论文解读] Electronic identification of the actual parental phase of KxFe2-ySe2 superconductor and its intrinsic mesoscopic phase separation

Feilong Chen, Mingyu Xu+15 more|arXiv (Cornell University)|Jun 15, 2011

Iron-based superconductors research参考文献 16被引用 50

一句话总结

本研究利用角分辨光电子能谱（ARPES）识别出KxFe2-ySe2中的两种绝缘相（AFI1和AFI2）以及一种半导体相，揭示了超导/半导体区域与绝缘相之间的显微相分离。关键发现是，超导性源于对半导体相的电子掺杂，而非绝缘的莫特型相，从而解决了该铁基体系中母相化合物及超导电子起源的长期争议。

ABSTRACT

While the parent compounds of the cuprate high temperature superconductors (high-Tc's) are Mott insulators, the iron-pnictide high-Tc's are in the vicinity of a metallic spin density wave (SDW) state, which highlights the difference between these two families. However, insulating parent compounds were identified for the newly discovered KxFe2-ySe2. This raises an intriguing question as to whether the iron-based high-Tc's could be viewed as doped Mott insulators like the cuprates. Here we report angle-resolved photoemission spectroscopy (ARPES) evidence of two insulating and one semiconducting phases of KxFe2-ySe2, and the mesoscopic phase separation between the superconducting/semiconducting phase and the insulating phases. The insulating phases are characterized by the depletion of electronic states over a 0.5 eV window below the chemical potential, giving a compelling evidence for the presence of Mott-like physics. The charging effects and the absence of band folding in the superconducting/semiconducting phase further prove that the static magnetic and vacancy orders are not related to the superconductivity. Instead, the electronic structure of the superconducting phase is much closer to the semiconducting phase, indicating the superconductivity is likely developed by doping the semiconducting phase rather than the insulating phases.

研究动机与目标

• 确定KxFe2-ySe2铁基超导体家族中母相化合物的真实本质。
• 解决关于超导性是否与磁性或空位有序绝缘相共存的争议。
• 明确KxFe2-ySe2中超导性的电子起源，特别是其是否源于对莫特绝缘体的掺杂，或源于半金属/半导体态。
• 阐明电子关联、电荷有序与磁性有序在所观测电子相中的作用。

提出的方法

• 利用21.2 eV光子的角分辨光电子能谱（ARPES）探测不同KxFe2-ySe2样品在不同温度下的电子结构。
• 通过能量分布曲线（EDCs）分析与谱权转移，识别电荷诱导的能级位移与能带重正则化。
• 将ARPES数据与密度泛函理论（DFT）计算进行对比，以区分莫特物理与能带结构效应。
• 利用温度依赖性测量跨越Tc，检测超导能隙并探究配对对称性。
• 将ARPES结果与透射电子显微镜（TEM）及输运数据相关联，以验证相分离与序参量。
• 对EDCs进行背景扣除与对称化处理，以分离充电效应并提取本征电子特征。

实验结果

研究问题

• RQ1 KxFe2-ySe2中母相化合物的真实电子性质是什么——莫特绝缘体、能带绝缘体，还是半金属？
• RQ2 超导性是否与长程磁性或空位有序绝缘相共存？
• RQ3 电子关联与莫特物理在绝缘相AFI1与AFI2中起何种作用？
• RQ4 尽管TEM清晰观测到超晶格调制，为何ARPES谱中未显示能带折叠？
• RQ5 超导相是否源于半导体或绝缘母相的掺杂？

主要发现

• 通过ARPES识别出两种不同的绝缘相（AFI1与AFI2），各自在费米能级以下0.5 eV处表现出谱权耗尽，表明具有莫特型物理特征。
• 超导相在布里渊区角附近电子费米面处表现出10 meV的超导能隙，由跨越Tc的对称化EDCs确认。
• ARPES中的充电效应导致峰位移动，但不改变本征电子结构，表明磁性与空位有序并非超导相的本征性质。
• 半导体相表现出较弱的kz依赖性，并在掺杂时出现更强的能带重正则化，表明其为超导性的实际母相。
• 显微相分离得到证实：超导/半导体相与绝缘相AFI1共存，且在超导区域未发现空位或磁性有序导致的能带折叠。
• 低温TEM中布格峰的消失归因于充电效应，而非真实空位有序的消失，从而解决了关键实验矛盾。