[论文解读] Electronic relaxor ferroelectricity in charge-ordered alpha-(BEDT-TTF)2I3

P. Lunkenheimer, Benedikt Hartmann+5 more|arXiv (Cornell University)|Jul 1, 2014

Organic and Molecular Conductors Research被引用 19

一句话总结

本研究通过垂直于平面的电学测量，在电荷有序的α-(BEDT-TTF)₂I₃中证实了弛豫铁电性，将极性有序与键中心及位点中心的电荷有序联系起来。长程铁电性的缺失归因于极性与非极性分子堆叠共存，为有机电荷转移盐中的电子极性有序提供了新见解。

ABSTRACT

A detailed investigation of the out-of-plane electrical properties of charge-ordered alpha-(BEDT-TTF)2I3 provides clear evidence for ferroelectricity. Similar to multiferroic alpha-(BEDT-TTF)2Cu[N(CN)2]Cl, the polar order in this material is ascribed to the occurrence of bond- and site-centered charge order. Dielectric response typical for relaxor ferroelectricity is found deep in the charge-ordered state. We suggest an explanation in terms of the existence of polar and nonpolar stacks of the organic molecules in this material, preventing long-range ferroelectricity. The results are discussed in relation to the formation or absence of electronic polar order in related charge-transfer salts.

研究动机与目标

• 研究电荷有序的α-(BEDT-TTF)₂I₃的垂直于平面的电学性质，并确定铁电性的存在。
• 理解电荷有序态中类似弛豫铁电响应的起源。
• 解释尽管存在极性有序，长程铁电性却未能形成的缘由。
• 将该材料中的电子极性有序与类似α-(BEDT-TTF)₂Cu[N(CN)₂]Cl等相关电荷转移盐中的电子极性有序进行比较。

提出的方法

• 通过垂直于平面的电学测量，探测介电和铁电响应。
• 分析介电谱，识别类似弛豫铁电体的行为，如介电峰的频率色散。
• 将观测到的铁电性与电荷有序模式相关联，特别是键中心和位点中心的电荷有序。
• 建模极性与非极性分子堆叠共存作为抑制长程铁电有序的机制。
• 将结果与已知的多铁体系如α-(BEDT-TTF)₂Cu[N(CN)₂]Cl进行比较，以定位研究发现的背景。

实验结果

研究问题

• RQ1 电荷有序的α-(BEDT-TTF)₂I₃是否表现出弛豫铁电行为？
• RQ2 该材料中极性有序的起源是什么——具体而言，键中心和位点中心的电荷有序如何贡献？
• RQ3 尽管存在极性有序，为何长程铁电性未能形成？
• RQ4 共存的极性和非极性分子堆叠如何影响介电响应？
• RQ5 这些发现能在多大程度上推广到其他有机电荷转移盐？

主要发现

• 在电荷有序的α-(BEDT-TTF)₂I₃的垂直于平面的介电响应中，清晰观察到弛豫铁电性的证据。
• 极性有序源于键中心和位点中心的电荷有序，与多铁性α-(BEDT-TTF)₂Cu[N(CN)₂]Cl中的机制相似。
• 介电响应表现出典型弛豫铁电体的频率色散，表明存在动态极性纳米区。
• 由于晶体结构中极性和非极性分子堆叠共存，长程铁电性被抑制。
• 结果表明，这是一种有机电荷转移盐中电子极性有序的一般机制，即局部有序得以稳定，但长程有序受到抑制。