[论文解读] Electronic spectral properties of incommensurate twisted trilayer graphene

Bruno Amorim, Eduardo V. Castro|arXiv (Cornell University)|Jul 31, 2018

Graphene research and applications被引用 6

一句话总结

本文提出一种动量空间紧束缚形式化方法，用于模拟非公度扭曲三层数烯（tTLG）的电子谱特性，考虑了超越成对杂化的层间耦合。该方法可精确模拟角分辨光电子能谱（ARPES）、总态密度（TDoS）与局域态密度（LDoS），揭示三层面间耦合引致显著的谱重构，包括被排斥的范霍夫奇点及未被双层近似捕捉的莫尔条纹型局域态密度调制。

ABSTRACT

Multilayered van der Waals structures often lack periodicity, which difficults their modeling. Building on previous work for bilayers, we develop a tight-binding based, momentum space formalism capable of describing incommensurate multilayered van der Waals structures for arbitrary lattice mismatch and/or misalignment between different layers. We demonstrate how the developed formalism can be used to model angle-resolved photoemission spectroscopy measurements, and scanning tunnelling spectroscopy which can probe the local and total density of states. The general method is then applied to incommensurate twisted trilayer graphene structures. It is found that the coupling between the three layers can significantly affect the low energy spectral properties, which cannot be simply attributed to the pairwise hybridization between the layers.

研究动机与目标

• 解决具有任意晶格失配和错位的非公度多层范德瓦尔斯异质结建模挑战。
• 将现有的双层系统动量空间方法扩展至三层及多层构型。
• 实现对ARPES强度、总态密度（TDoS）和局域态密度（LDoS）等可观测量谱量的精确计算。
• 研究三层面间耦合在扭曲三层数烯中低能电子特性形成中的作用。
• 证明三层面间效应无法通过成对双层近似捕捉，尤其在谱重构与空间调制方面。

提出的方法

• 该方法将电子波函数展开为各层布洛赫态的组合，包含由于竞争周期性引起的广义Umlap散射。
• 构建一个有效动量空间哈密顿量，整合所有层之间的层间跃迁项，考虑任意扭转角与晶格失配。
• 通过积分各组成层的布里渊区计算谱函数，推广先前的双层结果。
• 利用有效哈密顿量的本征态与本征能级计算ARPES强度、TDoS与LDoS。
• 使用439,000个k点的数值网格围绕狄拉克点，采用20 meV展宽以模拟实验分辨率。
• 通过将计算谱特征与tTLG中实验趋势（尤其在范霍夫奇点处）对比，验证了该方法的有效性。

实验结果

研究问题

• RQ1 在非公度扭曲三层数烯中，三层面间耦合如何在超越成对双层相互作用的基础上改变低能电子谱？
• RQ2 动量空间形式化方法能否准确描述非公度多层系统中的ARPES与扫描隧道显微谱（STS）测量？
• RQ3 同时发生的三层面间杂化会产生何种谱特征，尤其在局域态密度中？
• RQ4 来自层1–3与1–2/2–3干涉的莫尔条纹在多大程度上共存并影响局域态密度的空间调制？
• RQ5 为何标准双层近似无法捕捉三层面系统中的完整谱重构？

主要发现

• 三层面间耦合导致显著的谱重构，不同双层对的范霍夫奇点因层间杂化而相互排斥。
• 使用完整三层面模型计算的总态密度（TDoS）在范霍夫奇点之间表现出明显分离，与双层近似结果不同。
• 局域态密度（LDoS）因层1与层3之间的干涉而表现出额外的莫尔调制，这是双层近似中所缺失的。
• 在ω = -0.106 eV处，层3的LDoS清晰显示出1–3莫尔晶格周期性的调制，模拟图中绿色星标标记已确认。
• 该方法揭示三层面系统不能被描述为两个独立的双层系统，因为三体耦合诱导了非加性谱效应。
• 该形式化成功捕捉了复杂的空间与动量空间谱特征，包括多对层间干涉图案，对解释STS与ARPES数据至关重要。