[论文解读] Electronic structure and transport in graphene: quasi-relativistic Dirac--Hartry--Fock self-consistent field approximation

H. V. Grushevskaya, George Krylov|arXiv (Cornell University)|Sep 7, 2013

Graphene research and applications参考文献 24被引用 3

一句话总结

本文提出了一种准相对论性的狄拉克-哈特ree-福克自洽场方法，用于模拟单层石墨烯中的电子结构与输运性质，该方法在标准紧束缚模型之外引入了电子相关性和交换效应。通过规范性破缺修正和副本狄拉克锥的形成，该方法解释了载流子的电子-空穴不对称性、角分辨光电子能谱（ARPES）中的小带隙以及回旋质量的行为，其计算结果与实验测得的能带结构和输运性质具有定量一致性。

ABSTRACT

Application of secondary quantized self-consistent Dirac -- Hartree -- Fock approach to consider electronic properties of monolayer graphene with accounting of spin-polarized states allows to coherently explain experimental results on energy band minigaps and charge carrier asymmetry in graphene, propose a description of valent and conduction zones shifts and gives a nice theoretical estimation of electron and holes cyclotron masses which is in very good agreement with known experimental data.

研究动机与目标

• 解决现有拟相对论性模型在石墨烯中对电子相关性和交换作用过度简化的局限性。
• 解释实验观测到的电子-空穴不对称性以及ARPES谱中与对称狄拉克锥模型相矛盾的小带隙现象。
• 提供一个自洽的理论框架，整合自旋极化态和关联效应，以实现对能带结构和输运性质的精确预测。
• 从自洽场方法出发，定量估算石墨烯中电子和空穴的回旋质量，使其与实验测量结果一致。

提出的方法

• 采用二次量子化哈密顿量，构建一种准相对论性的狄拉克-哈特ree-福克方法，以包含电子相关性和交换相互作用。
• 应用广义的LMTO方法，对松散堆积的二维石墨进行从头算能带结构模拟，考虑层间相关性的影响。
• 推导出具有动量依赖自能ΣAB和ΣBA的有效哈密顿量，以建模超越线性狄拉克色散的高阶修正。
• 引入规范性破缺项，描述副本狄拉克锥相对于主锥的位移与旋转，形成六边形的小布里渊区。
• 分析ARPES实验平面，模拟主狄拉克锥与其副本之间的准交叉，预测强度差异与小带隙。
• 求解有效哈密顿量的本征值问题，计算色散关系E(q)，揭示在较高q值下偏离锥形色散的行为。

实验结果

研究问题

• RQ1 电子相关性和交换相互作用如何在质量为零的狄拉克费米子近似之外，改变石墨烯的电子能带结构？
• RQ2 尽管狄拉克锥具有预期的对称性，为何在石墨烯的输运性质和ARPES谱中仍观测到电子-空穴不对称性？
• RQ3 在Ir(111)面上外延生长的石墨烯中，副本狄拉克锥是如何形成的？它们在产生观测到的小带隙和ARPES谱强度不对称性中起什么作用？
• RQ4 动量空间中高阶修正在多大程度上破坏了狄拉克点附近的六重旋转对称性，并导致形成小布里渊区？
• RQ5 能否从包含关联效应的自洽场方法出发，定量预测石墨烯中电子和空穴的回旋质量？

主要发现

• 自洽的狄拉克-哈特ree-福克方法在狄拉克点附近重现了线性狄拉克锥色散，但在较大动量值下揭示了破坏锥形对称性的高阶修正。
• 该模型预测了由狄拉克锥副本形成的六重旋转、位移的小布里渊区，其顶点与主锥位于同一直线上，从而解释了观测到的小带隙。
• 副本的位移导致电子-空穴不对称性，导带与价带的费米速度不同，与实验ARPES观测结果一致。
• ARPES谱中的强度不对称性——主狄拉克锥比其副本更强——可通过ΔBA < ΔAB解释，表明副本光电子的跃迁概率更低。
• 计算得到的电子和空穴的回旋质量（≈0.02倍自由电子质量）与实验测量结果具有极佳的定量一致性。
• 该模型成功解释了ARPES谱中观测到的小带隙（≈0.02 kFvF）的起源，即动量空间中主狄拉克锥与其副本之间的准交叉。