[论文解读] Electronic structure and x-ray magnetic circular dichroism of YBa2Cu3O7/LaMnO3 superlattices from first-principles calculations

Xiaoping Yang, A. N. Yaresko+2 more|ArXiv.org|Nov 23, 2009

Physics of Superconductivity and Magnetism参考文献 1被引用 4

一句话总结

本研究揭示，在YBa2Cu3O7/La1-xCaxMnO3超晶格中，Cu L2,3边的X射线磁圆二色性（XMCD）源于Cu 3d_{3z²−1}态中少量自旋极化的空穴，这些空穴由Mn 3d_{3z²−1}态与界面处BaO p_z轨道的杂化所诱导。尽管这些能级远低于费米能级，但这种微小的自旋分裂仍能产生显著的XMCD信号，且该结果在掺杂、关联效应和磁序变化下均保持稳健。

ABSTRACT

The origin of x-ray magnetic circular dichroism (XMCD) at the Cu L2,3 edge in YBa2Cu3O7/La(1-x)Ca(x)MnO3 superlattices is revealed by performing first-principle electronic structure calculation using fully-relativistic spin-polarized linear muffin-tin orbital and projected augmented plane wave methods. We show that the XMCD spectra at the Cu L2,3 edges are proportional to the difference of the densities of majority- and minority-spin Cu 3z2-1 states. Although the Cu 3z2-1 states lie well below the Fermi level, a small number of majority-spin 3z2-1 holes is created by the Cu 3z2-1 - O p_z - Mn 3z2-1 hybridization across the interface. Even this tiny number of holes is sufficient to produce appreciable Cu L2,3 XMCD. The robustness of this conclusion is verified by studying the influence of doping, atomic relaxation, correlation effects, and antiferromagnetic order in a CuO2 plane on the XMCD spectra.

研究动机与目标

• 确定YBa2Cu3O7/La1-xCaxMnO3超晶格中Cu L2,3边弱但可测量的XMCD的微观起源。
• 解决关于轨道重构与杂化诱导自旋极化何者解释观测到的XMCD的争议。
• 评估XMCD信号在掺杂、关联效应和磁序变化等不同条件下的鲁棒性。
• 阐明特定Cu 3d轨道（尤其是d_{3z²−1}）在产生二色性信号中的作用。

提出的方法

• 采用全相对论自旋极化线性原子球形势（LMTO）和投影缀加平面波（PAW）方法进行从头算电子结构计算。
• 使用LSDA和LSDA+U方法以考虑电子关联效应，对Cu d轨道施加高达7.5 eV的U值。
• 通过左旋与右旋圆偏振X射线在Cu L2,3边吸收截面的差异模拟XMCD光谱。
• 利用虚拟晶体近似模拟La1-xCaxMnO3中的Ca掺杂，以评估成分变化的鲁棒性。
• 通过在Cu离子上施加0.4 μB的磁矩，研究CuO2平面中反铁磁序的影响。
• 通过将谱权重分解为特定d轨道分量并追踪自旋分裂，分析轨道贡献。

实验结果

研究问题

• RQ1 YBCO/LCMO超晶格中Cu L2,3边弱但可测量的XMCD信号的起源是什么？
• RQ2 XMCD信号是由轨道重构还是杂化诱导的自旋极化引起的？
• RQ3 引入电子关联效应（通过LSDA+U）对XMCD光谱有何影响？
• RQ4 在Ca掺杂（取代）和磁序变化（AFM Cu磁矩）下，XMCD信号是否依然存在？
• RQ5 哪个Cu 3d轨道对XMCD信号贡献最大，其自旋极化如何产生？

主要发现

• Cu L2,3边的XMCD信号与未占据的多数自旋和少数自旋Cu 3d_{3z²−1}态之间谱权重的差异成正比。
• 尽管这些能带位于费米能级以下约2 eV，但通过与Mn 3d_{3z²−1}态及界面处BaO p_z轨道的杂化，诱导了少量Cu 3d_{3z²−1}态中的空穴。
• 该杂化在Cu上产生了一个微小但相反自旋的磁矩，足以在空穴密度极低的情况下生成可测量的XMCD。
• XMCD光谱在Ca掺杂（通过虚拟晶体近似）、LCMO层厚度变化以及强关联效应（U = 7.5 eV）下均保持定量稳健。
• 即使在具有0.4 μB Cu磁矩的反铁磁序下，XMCD谱形也基本不变，证实了d_{3z²−1}自旋极化的主导作用。
• 使用LSDA计算得到的理论XMCD光谱与实验数据吻合良好，反驳了早期研究中提出的轨道重构模型。