[论文解读] Electronic structure of InAs and InSb surfaces: density functional theory and angle-resolved photoemission spectroscopy

Shuyang Yang, Niels B. M. Schröter+11 more|arXiv (Cornell University)|Dec 29, 2020

Electronic and Structural Properties of Oxides参考文献 71被引用 8

一句话总结

本研究结合密度泛函理论（DFT）与机器学习的Hubbard U校正方法，并辅以角分辨光电子能谱（ARPES），研究了InAs与InSb表面的电子结构。结果表明，DFT+U(BO)能准确预测表面态与能带弯曲；InAs(111)氧化导致显著的能带弯曲与电子口袋，归因于As–O之间强烈的电荷转移；而InSb(110)氧化则引起最小的能带变化，揭示了表面氧化行为的关键差异，对拓扑量子器件设计具有重要意义。

ABSTRACT

The electronic structure of surfaces plays a key role in the properties of quantum devices. However, surfaces are also the most challenging to simulate and engineer. Here, we study the electronic structure of InAs(001), InAs(111), and InSb(110) surfaces using a combination of density functional theory (DFT) and angle-resolved photoemission spectroscopy (ARPES). We were able to perform large-scale first principles simulations and capture effects of different surface reconstructions by using DFT calculations with a machine-learned Hubbard U correction [npj Comput. Mater. 6, 180 (2020)]. To facilitate direct comparison with ARPES results, we implemented a "bulk unfolding" scheme by projecting the calculated band structure of a supercell surface slab model onto the bulk primitive cell. For all three surfaces, we find a good agreement between DFT calculations and ARPES. For InAs(001), the simulations clarify the effect of the surface reconstruction. Different reconstructions are found to produce distinctive surface states. For InAs(111) and InSb(110), the simulations help elucidate the effect of oxidation. Owing to larger charge transfer from As to O than from Sb to O, oxidation of InAs(111) leads to significant band bending and produces an electron pocket, whereas oxidation of InSb(110) does not. Our combined theoretical and experimental results may inform the design of quantum devices based on InAs and InSb semiconductors, e.g., topological qubits utilizing the Majorana zero modes.

研究动机与目标

• 理解InAs(001)、InAs(111)与InSb(110)表面的电子结构，这些表面在拓扑量子器件中至关重要。
• 解决在窄带隙III-V族半导体中高精度、高效率模拟表面重构与氧化效应的挑战。
• 通过与ARPES实验对比，验证DFT中机器学习得到的Hubbard U校正（U_eff）在表面体系中的适用性。
• 阐明表面重构与氧化如何影响InAs与InSb中的费米能级钉扎、能带弯曲与表面态形成。
• 为设计高质量半导体-超导异质结构以实现马约拉纳零能模提供可靠的理论-实验框架。

提出的方法

• 采用DFT结合通过贝叶斯优化确定的机器学习Hubbard U校正（U_eff），以重现HSE杂化泛函在体相InAs与InSb中的结果。
• 采用PBE+U(BO)方法，实现对含数百个原子的表面超胞模型的大规模DFT模拟，克服了HSE方法的计算成本。
• 实施一种“体相展开”方案，将超胞表面超胞的能带结构投影至体相原胞布里渊区，以便与ARPES数据直接比较。
• 对InAs(001)、InAs(111)与InSb(110)表面进行ARPES实验，获取实验测得的能带色散与表面态信息。
• 分析表面重构（如2×4、4×2、c(4×4)）与氧化对能带结构、费米能级钉扎与电荷重分布的影响。
• 将DFT+U(BO)的预测结果与ARPES数据对比，验证方法可靠性，并深入理解表面电子性质。

实验结果

研究问题

• RQ1 InAs(001)的表面重构如何影响其电子结构与表面态形成？
• RQ2 氧化对InAs(111)与InSb(110)表面的能带弯曲与费米能级钉扎有何影响？
• RQ3 为何InAs(111)氧化会导致电子口袋形成，而InSb(110)氧化则不会？
• RQ4 从体相材料中获得的机器学习U_eff值在多大程度上可可靠地外推至表面超胞模型？
• RQ5 在本征氧化物中，表面原子（As与Sb）向氧的电荷转移有何差异，其电子效应如何？

主要发现

• DFT+U(BO)方法成功复现了所有三种表面的ARPES数据，证实了机器学习得到的U_eff值在表面体系中的可转移性与高精度。
• 对于InAs(001)，c(4×4)重构预测在价带顶存在表面态，但ARPES未观测到该态，支持2×4与4×2重构共存的结论。
• InAs(111)氧化导致显著的能带弯曲与电子口袋形成，归因于As向O的强电荷转移，ARPES与DFT结果均证实此现象。
• InSb(110)氧化对价带顶影响极小，且未产生电子口袋，表明Sb向O的电荷转移较弱。
• 行为差异源于InAs(111)氧化物中更强的次表面电荷重分布，解释了InAs本征氧化物中电荷优先积聚的原因。
• 结果表明，InAs本征氧化物促进电荷积聚与能带弯曲，而InSb氧化物则表现出能隙钉扎，这对隧道结与量子器件中马约拉纳模式的耦合具有直接意义。