[论文解读] Electronic structure of Ni-doped EuRbFe$_4$As$_4$: Unique crystal field splitting and multiband RKKY interactions

Chenchao Xu, Qijin Chen+1 more|arXiv (Cornell University)|Feb 19, 2019

Iron-based superconductors research参考文献 38被引用 8

一句话总结

本第一性原理研究揭示，在Ni共掺的EuRbFe4As4中，独特的晶体场分裂使Fe-3d_{z²}轨道靠近费米能级，成为RKKY相互作用的主要媒介。尽管Ni共掺后d_{xz}/d_{yz}轨道的态密度显著降低，RKKY相互作用强度仍基本保持不变（~0.12 meV），解释了其在超导性被抑制的情况下仍具有强健的铁磁转变温度——凸显了d_{z²}轨道在介导Eu层磁性中的核心作用。

ABSTRACT

The relationship between magnetism and superconductivity has been one of the most discussed topics in iron-based superconductors. Using the first-principles calculations, we have studied the electronic structure of 1144-type iron-based superconductor EuRbFe$_4$As$_4$. We find the crystal field splitting of EuRbFe$_4$As$_4$ is unique, such that the $d_{z^2}$ orbitals are closer to the Fermi level $ε_F$ than the $d_{xy}$ orbitals. The RKKY interaction strength is estimated to be approximately 0.12 meV in prestine EuRbFe$_4$As$_4$. Upon Ni-doping on the Fe site, the RKKY interaction strength is barely changed upon Ni doping due to the highly anisotropic FSs and multiband effect, despite of the drastically reduced $d_{zx(y)}$ DOS at $ε_F$. Finally, in both pristine and doped compounds, the RKKY interaction is primarily mediated through bands due to Fe-$d_{z^2}$ orbitals.Our calculations suggest the RKKY interaction mediated by $d_{z^2}$ orbital is probably responsible for the magnetism in EuRbFe$_4$As$_4$ and doesn't change upon Ni-doping.

研究动机与目标

• 理解1144型铁基超导体EuRbFe4As4中的电子结构与晶体场分裂。
• 探究EuRbFe4As4中强健铁磁性的起源及其对Ni共掺的不敏感性。
• 确定Fe-3d轨道（尤其是d_{z²}）在介导Eu 4f自旋之间RKKY相互作用中的作用。
• 解释实验观测结果：在Ni共掺下T_FM几乎保持不变，而T_sc迅速降低。

提出的方法

• 采用PBE-GGA泛函和12×12×3 k点网格的第一性原理密度泛函理论（DFT）计算。
• 在铁磁态计算中，对Eu 4f态引入Hubbard U（7 eV），以处理局域化的f电子。
• 利用最大局域化Wannier函数构建包含44个轨道（Fe-3d、As-4p、Eu-5d、Eu-4f）的紧束缚哈密顿量，以模拟低能电子结构。
• 通过刚性能带模型与虚拟晶体近似计算RKKY相互作用强度，并按费米面片分解分析。
• 利用投影能带结构与Wannier函数分解分析费米面、态密度与轨道特征。
• 采用实验测得的晶体结构，避免DFT几何优化带来的虚假畸变，尤其针对c轴和As原子高度。

实验结果

研究问题

• RQ1 为何在EuRbFe4As4中，d_{z²}轨道的能量接近费米能级，而其他铁基超导体中并非如此？
• RQ2 在Ni共掺下，EuRbFe4As4为何仍表现出强健的铁磁转变温度？
• RQ3 Ni共掺如何影响Eu 4f自旋之间RKKY相互作用的强度？
• RQ4 在EuRbFe4As4中，主要介导RKKY相互作用的Fe-3d轨道与费米面片是哪一个？
• RQ5 为何在Ni共掺后，尽管d_{xz}/d_{yz}轨道在费米能级的态密度大幅降低，RKKY相互作用仍几乎不变？

主要发现

• EuRbFe4As4中的晶体场分裂具有独特性：Fe-3d_{z²}轨道比d_{xy}轨道更接近费米能级，因此在输运与磁性中更具重要性。
• 在未掺杂的EuRbFe4As4中，RKKY相互作用强度约为0.12 meV，主要由Γ点附近的外层空穴费米面口袋介导。
• 尽管Ni共掺后d_{xz}/d_{yz}轨道在费米能级的态密度显著降低，RKKY相互作用强度仍基本保持不变，约为~0.1 meV。
• RKKY相互作用主要由Fe-3d_{z²}轨道介导，该轨道在Ni共掺后仍保持活跃且占主导地位。
• RKKY相互作用的持续存在解释了T_FM在Ni共掺下保持强健的原因，而超导性则因d_{xz}/d_{yz}轨道贡献的丧失而被抑制。
• 该体系接近Lifshitz转变，因为在未掺杂状态下，d_{z²}能带与d_{xz}/d_{yz}轨道几乎简并，且靠近费米能级。