[论文解读] Electronic Structure of Superconducting Infinite-Layer Lanthanum Nickelates

Wenjie Sun, Zhicheng Jiang+13 more|arXiv (Cornell University)|Mar 12, 2024

Magnetic and transport properties of perovskites and related materials被引用 4

一句话总结

本研究首次对超导无限层钙钛矿氧化物La0.8Sr0.2NiO2薄膜开展了角分辨光电子能谱（ARPES）测量，揭示了具有三维电子口袋和显著有效质量增强（m*/m_DFT ≈ 2–3）的动量分辨电子结构，其中Ni-dx²−y²轨道衍生的能带表现出类似铜氧化物的kink和瀑布特征，为镍氧化物中非传统超导性的起源提供了关键洞见。

ABSTRACT

Revealing the momentum-resolved electronic structure of infinite-layer nickelates is essential for understanding this new class of unconventional superconductors, but has been hindered by the formidable challenges in improving the sample quality. In this work, we report for the first time the angle-resolved photoemission spectroscopy of superconducting La$_{0.8}$Sr$_{0.2}$NiO$_{2}$ films prepared by molecular beam epitaxy and ${\mathrm{ extit{in situ}}}$ atomic-hydrogen reduction. The measured Fermi topology closely matches theoretical calculations, showing a large Ni-$d_{x^2-y^2}$ derived Fermi sheet that evolves from hole-like to electron-like along $k_{z}$, and a three-dimensional (3D) electron pocket centered at Brillouin zone corner. The Ni-$d_{x^2-y^2}$ derived bands show a mass enhancement ($m^*/m_{ m{DFT}}$) of 2-3,while the 3D electron band shows negligible band renormalization. Moreover, the Ni-$d_{x^2-y^2}$ derived states also display a band dispersion anomaly at higher binding energy, reminiscent of the waterfall feature and kinks observed in cuprates.

研究动机与目标

• 解析超导无限层镍氧化物的动量分辨电子结构，此类材料是关键的非传统超导体类别。
• 克服长期存在的样品质量难题，该问题曾阻碍此类材料的直接电子结构测量。
• 建立实验观测与理论预测的费米面拓扑结构及能带色散之间的直接关联。
• 探究关联效应驱动的特征（如能带重正则化和类似铜氧化物的色散异常）的存在性。

提出的方法

• 采用分子束外延（MBE）在单晶衬底上生长高质量La0.8Sr0.2NiO2薄膜。
• 通过原位原子氢还原，将类钙钛矿前驱相完全转化为无限层相。
• 在低温条件下进行角分辨光电子能谱（ARPES）测量，以探测动量分辨的电子结构。
• 将实验数据与密度泛函理论（DFT）计算结果对比，以验证费米面拓扑结构和能带色散。
• 通过分析有效质量和能量依赖的色散特征，研究能带重正则化与色散异常。
• 通过沿k_z方向的测量，确认费米面的三维特性，观察到从空穴型到电子型特征的演化。

实验结果

研究问题

• RQ1 超导无限层镧镍氧化物的真实动量分辨费米面拓扑结构是什么？
• RQ2 Ni-dx²−y²轨道衍生的能带在多大程度上表现出强电子关联效应，其标志为质量增强？
• RQ3 是否存在类似铜氧化物超导体中观测到的色散异常（如kink或瀑布特征）？
• RQ4 电子结构的三维特性，特别是布里渊区角上电子口袋的存在，如何影响超导配对机制？
• RQ5 DFT计算在多大程度上能准确再现实验电子结构？为描述多体效应，需要引入何种修正？

主要发现

• 测得的费米面显示一个大尺寸的、源自Ni-dx²−y²轨道的空穴型表面，沿k_z方向演化为电子型特征，证实了三维费米面拓扑结构。
• Ni-dx²−y²轨道衍生的能带表现出显著的质量增强，m*/m_DFT ≈ 2–3，表明存在强电子关联效应。
• 在布里渊区角上观测到一个中心位于该位置的三维电子口袋，与理论预测一致。
• Ni-dx²−y²能带在较高结合能区域表现出色散异常，其特征类似于铜氧化物中观测到的kink和瀑布结构。
• 三维电子能带表现出可忽略的能带重正则化，表明该费米面区域的关联效应较弱。
• ARPES实验数据与DFT计算结果整体吻合良好，验证了电子结构模型，同时凸显了dx²−y²轨道衍生态中多体效应的重要性。