[论文解读] Emergence of large quantum oscillation frequencies in thin flakes of the kagome superconductor CsV$_{3}$Sb$_{5}$

Wei Zhang, Lingfei Wang+6 more|arXiv (Cornell University)|Feb 17, 2022

Topological Materials and Phenomena被引用 5

一句话总结

本研究在凯文晶格超导体CsV₃Sb₅的薄纳米片中揭示了巨大的量子振荡频率（2085–2717 T），其归因于高速载流子具有异常低的朗道有效质量（约0.1 mₑ）。通过肖伯尼科夫-德哈斯测量与密度泛函理论计算，作者将这些频率归因于表面轨道选择性空穴掺杂，该掺杂选择性地移动了特定能带的费米能级，从而在凯文晶格超导体中提供了一种可调制的电子性质调控机制。

ABSTRACT

Kagome metals AV$_3$Sb$_5$~(A = K, Rb, Cs) are recently discovered platforms featuring an unusual charge-density-wave (CDW) order and superconductivity. The electronic band structure of a kagome lattice can host both flat bands as well as Dirac-like bands, offering the possibility to stabilize various quantum states. Here, we probe the band structure of CsV$_3$Sb$_5$ via Shubnikov-de Haas quantum oscillations on both bulk single crystals and thin flakes. Although our frequency spectra are broadly consistent with the published data, we unambiguously reveal the existence of new frequencies with large frequencies ranging from $\sim$2085~T to $\sim$2717~T in thin flakes when the magnetic field is along the $c$-axis. These quasi-two-dimensional frequencies correspond to $\sim$52\% to 67\% of the CDW-distorted Brillouin zone volume. The Lifshitz-Kosevich analysis further uncovers surprisingly small cyclotron effective masses, of the order of $\sim$0.1~$m_e$, for these frequencies. Consequently, a large number of high-velocity carriers exists in the thin flake of CsV$_3$Sb$_5$. Comparing with our band structure calculations, we argue that an orbital-selective modification of the band structure is active. Our results provide indispensable information for understanding the fermiology of CsV$_3$Sb$_5$, paving a way for understanding how an orbital-selective mechanism can become an effective means to tune its electronic properties.

研究动机与目标

• 通过在薄纳米片中研究量子振荡，探究CsV₃Sb₅的费米面拓扑结构，其中表面效应被显著增强。
• 解决在体材料与薄样品中量子振荡频率报告结果不一致的问题，特别是中高频分量在体材料中难以检测而薄样品中却能观测到的现象。
• 确定表面诱导的电子结构修饰（如轨道选择性空穴掺杂）是否可解释大频率量子振荡的出现。
• 建立凯文晶格体系中费米面重构、有效质量重整化与超导性质之间的关联。

提出的方法

• 在磁场均沿c轴方向的CsV₃Sb₅薄纳米片上进行肖伯尼科夫-德哈斯量子振荡测量，以探测极值费米面轨道。
• 采用利夫希茨-科谢维奇分析法提取朗道有效质量，并拟合量子振荡振幅随温度和磁场的变化关系。
• 将实验测得的量子振荡频率与CDW有序、2×2×4畸变布里渊区的密度泛函理论（DFT）计算结果进行比较。
• 系统性地在DFT计算中将费米能级下移58 meV，以模拟表面空穴掺杂效应，并评估其与观测到的高频振荡的一致性。
• 采用薄纳米片结构以增强信噪比，从而实现对以往微弱或未被探测到的高频量子振荡的检测。
• 通过选择性地移动与特定轨道相关的能带，评估轨道选择性掺杂的影响，该行为与表面氧化及铯缺失效应一致。

实验结果

研究问题

• RQ1 为何仅在CsV₃Sb₅的薄纳米片中观测到巨大的量子振荡频率（2085–2717 T），而在体单晶中却无法稳定检测到？
• RQ2 这些高频振荡为何表现出异常低的朗道有效质量（约0.1 mₑ）？其与载流子速度有何关联？
• RQ3 表面诱导的轨道选择性空穴掺杂是否可解释新费米面片层的出现及其具有大极值轨道的特性？
• RQ4 由表面效应引起的费米能级移动，如何调和实验观测与DFT预测的量子振荡频率之间的不一致？
• RQ5 轨道选择性掺杂在多大程度上可作为调控凯文晶格超导体中电子性质与超导性质的有效可调机制？

主要发现

• 在薄CsV₃Sb₅纳米片中明确检测到2085 T至2717 T的新量子振荡频率，对应于CDW畸变布里渊区体积的约52%至67%。
• 这些高频振荡表现出极低的朗道有效质量（约0.1 mₑ），表明系统中存在高密度的高速载流子。
• 利夫希茨-科谢维奇分析证实，所观测到的频率并非低频振荡的谐波，从而排除了信号混叠作为其来源的可能性。
• 在DFT计算中将费米能级下移58 meV后，成功重现了观测到的高频振荡，其与实验数据在高达1940 T的频率范围内吻合。
• 结果支持表面存在轨道选择性空穴掺杂机制，即由于氧化或铯缺失导致的特定能带选择性移动，可增强某些费米面片层。
• 本研究提供了强有力的证据，表明轨道选择性掺杂是调控凯文晶格超导体（如CsV₃Sb₅）电子结构与超导性质的可行且有效途径。