[论文解读] Encoding Quantum Mechanics into Pentagonal Geometries for Discovering Novel Two-Dimensional Materials

Lei Liu, Immanuella Kankam+1 more|arXiv (Cornell University)|Aug 10, 2018

Graphene research and applications参考文献 23被引用 3

一句话总结

本研究通过从头计算密度泛函理论（DFT）将量子力学相互作用编码到不规则凸五边形几何结构中，提出了一种发现二维（2D）碳基材料的新型框架。基于14种五边形镶嵌图案，作者模拟了原子弛豫过程，鉴定了13种具有多样化电子性质的新型2D碳纳米片——涵盖从半导体到金属以及具有狄拉克锥的半金属态，表明五边形对称性可指导具有可调电子行为的功能性2D材料的发现。

ABSTRACT

Imagine that there is a gapless plane tessellated by irregular, convex pentagons with their side lengths at the sub-nanoscale, and tiny balls are placed at the vertices of each pentagon. If there are no interactions among these balls, one would expect that they stand still at the vertices of the pentagons. But what if these balls symbolize atoms? The electrons and nuclei of the atoms will start to interact following the laws of quantum mechanics. As a result, the atoms will relocate leading to a system of energy minimum. While performing an experiment of manipulating individual atoms and observing the resulting configurations may be challenging, we apply ab initio density functional theory (DFT) calculations to carry out a virtual experiment, where we assign carbon atoms at the vertices of 14 types of convex pentagons and then optimize the positions of these atoms. We obtain a variety of unexpected structures; almost all of them except types 2 and 4 structures{these two structures are equivalent{differ from the initial pentagonal geometries. We compute the band structure of each resulting geometry representing the crystal structure of a two-dimensional (2D) material. We find diverse electrical properties among these 2D materials: metallic, semiconducting, and semi-metallic with a Dirac cone. Our work shows that encoding quantum mechanics into the geometries of irregular, convex pentagons and with the help of DFT calculations open up a novel route for accelerating discovery of new 2D materials.

研究动机与目标

• 探究当碳原子最初位于14种不规则凸五边形的顶点时，是否能自组织形成稳定的2D纳米片。
• 研究量子力学相互作用（电子-电子、电子-离子、离子-离子）在原子弛豫过程中如何改变初始五边形几何结构。
• 利用DFT计算确定所得2D碳纳米片的电子性质。
• 识别具有奇特电子行为（如狄拉克锥或小有效质量）的新2D材料，适用于纳米电子学应用。

提出的方法

• 采用泛函为PBE的从头计算密度泛函理论（DFT）对源自14种凸五边形镶嵌类型的碳纳米片进行几何优化。
• 使用维也纳从头算模拟程序包（VASP）计算总能量、优化原子位置并计算电子能带结构。
• 基于每种五边形镶嵌类型的面内晶格矢量构建表面超胞模型，以模拟周期性2D材料。
• 沿高对称性k点路径计算能带结构，将材料分类为金属态、半导体态或具有狄拉克锥的半金属态。
• 计算有效质量和费米速度，以评估载流子输运性能。
• 研究采用靠近Γ点的81×81 k点网格，分析能带色散并确认狄拉克锥的存在或缺失。

实验结果

研究问题

• RQ1 在量子力学弛豫后，碳原子是否能保持在不规则凸五边形的顶点上，还是会发生重构形成新几何结构？
• RQ2 由不同五边形镶嵌类型衍生的14种碳纳米片的最终电子能带结构是什么？
• RQ3 其中是否有任何弛豫结构表现出类似石墨烯的狄拉克锥或半金属行为？
• RQ4 半导体碳纳米片的带隙大小是多少？与实验值相比如何？
• RQ5 载流子有效质量与费米速度如何影响其在纳米电子学应用中的潜力？

主要发现

• 仅来自第2型和第4型五边形的碳纳米片在DFT弛豫后仍保持初始五边形几何结构，其余所有类型均重构为非五边形结构。
• 在14种碳纳米片中，有5种（第1、3、8、11和12型）为半导体，其带隙在PBE水平下介于0.14 eV至0.89 eV之间。
• 第3型碳纳米片在Γ点具有直接带隙，尽管初始呈现类似圆锥形色散，但未形成狄拉克锥。
• 第9型碳纳米片（类石墨烯）为半金属态，具有狄拉克锥，费米速度为8.2 × 10⁵ m/s，接近文献值约10⁶ m/s。
• 第3型纳米片中电子和空穴的有效质量计算值为0.07 m₀，表明载流子迁移率高，有利于电子输运。
• 第11型碳纳米片由于孤立的C-原子簇在费米能级附近表现出近乎平坦的能带，导致强光学吸收和高的联合态密度。