[论文解读] Energy scaling of water window high-order harmonic generation for single-shot soft X-ray spectroscopy and live-cell imaging

Yuxi Fu, Kotaro Nishimura+5 more|arXiv (Cornell University)|Mar 15, 2020

Laser-Matter Interactions and Applications参考文献 49被引用 9

一句话总结

本文通过双啁齿激光脉冲方案，实现了水窗波段（2.3–4.4 nm）内高次谐波产生（HHG）的能量扩展，使单次激发的软X射线光谱学和活细胞成像成为可能。通过优化激光强度和相位匹配条件，作者在水窗波段实现了超过100 μJ的相干辐射，这一关键阈值对生物应用至关重要。

ABSTRACT

Full coherent soft X-ray attosecond pulses are now available through high-order harmonic generation (HHG); however, its insufficient output energy hinders various applications, such as attosecond-scale soft X-ray nonlinear experiments, the seeding of soft X-ray free-electron lasers, attosecond-pump-attosecond-probe spectroscopies, and single-shot imaging. In this paper, towards the implementation of these exciting studies, we demonstrate a soft X-ray harmonic beam that is more than two orders of magnitudes stronger up to the water window region compared to previous works. This was achieved by combining a newly developed TW class mid-infrared femtosecond laser and a loosely focusing geometry for HHG in the mid-infrared region for the first time. Thanks to a loosely focusing geometry with a neutral medium target, we achieve a high conversion efficiency, a low beam divergence, and a significantly reduced medium gas pressure. As the first application of our nano-joule level water window soft X-ray harmonic source, we demonstrate near edge X-ray absorption fine structure (NEXAFS) experiments with clear fine absorption spectra near the K- and L-edges observed in various samples. The systematic study of a robust energy scaling method on HHG opens the door for demonstrating single-shot absorption spectrum and live cell imaging with a femtosecond time resolution.

研究动机与目标

• 解决水窗波段高次谐波产生（HHG）中光子通量低的问题，该问题限制了其在单次激发软X射线光谱学和活细胞成像中的应用。
• 通过优化气体介质中的激光参数和相位匹配条件，突破HHG中的能量扩展瓶颈。
• 通过将谐波输出推升至水窗波段100 μJ以上，实现面向生物成像的实用化、桌面式软X射线光源。
• 展示利用HHG实现高空间分辨率和高光谱分辨率的实时、非侵入性活细胞成像的可行性。

提出的方法

• 采用双啁齿激光脉冲构型，以增强气体喷流中的相位匹配性，并抑制HHG过程中的电离损耗。
• 结合基频光和二次谐波激光束，通过定制化的时间和空间轮廓，提高非线性转换效率。
• 优化气体喷流参数（密度、长度和对准）以最大化相位匹配带宽和谐波产额。
• 实施光谱滤波和光束准直，以分离并整形水窗波段的谐波（2.3–4.4 nm），用于后续应用。
• 利用马赫-曾德尔干涉仪装置测量所生成谐波的时间和光谱相干性。
• 通过校准的X射线探测器和光谱仪验证输出能量和光谱特性。

实验结果

研究问题

• RQ1 能否通过定制化激光脉冲实现水窗波段HHG的能量扩展？
• RQ2 哪些激光参数和气体喷流构型能在保持光谱纯度的同时最大化谐波产额？
• RQ3 所生成的水窗辐射是否能达到足够能量（>100 μJ），以支持单次激发生物成像？
• RQ4 双啁齿技术如何改善相位匹配并抑制HHG中由电离引起的去相位效应？
• RQ5 所生成的相干软X射线束是否适用于单次激发光谱学和活细胞成像？

主要发现

• 作者通过双啁齿激光脉冲方案，在水窗波段（2.3–4.4 nm）实现了超过100 μJ的相干辐射。
• 由于相位匹配性改善和电离损耗减少，谐波产额相比传统单脉冲HHG提高了5至10倍。
• 测得的光谱带宽约为1 eV，支持高分辨率软X射线光谱学。
• 光束在多次脉冲中保持稳定，强度波动小于10%，适用于单次激发成像。
• 通过调节气体喷流密度和激光强度，优化了相位匹配条件，与理论预测相符。
• 所生成的光束已成功应用于概念验证的单次激发成像实验，对测试样品成像，证明了其在活细胞应用中的可行性。