[论文解读] Energy transfer from tunneling electrons to excitons

Sotirios Papadopoulos, Lujun Wang+3 more|arXiv (Cornell University)|Sep 23, 2022

Molecular Junctions and Nanostructures被引用 5

一句话总结

本文通过隧穿电子的能量转移（ET），在二维过渡金属二硫属化合物（TMDs）中实现了电致激子生成，即使TMD与隧穿路径在空间上分离，该现象依然成立。利用石墨烯-hBN-金隧穿结，并在顶部堆叠WSe2或MoSe2，作者在偏压下观测到位于激子能量（1.63 eV）处的尖锐光致发光峰，证实ET为主导机制，理论建模基于非弹性电子隧穿，进一步验证了该效应。

ABSTRACT

Excitons in optoelectronic devices have been generated through optical excitation, external carrier injection, or employing pre-existing charges. Here, we reveal a new way to electrically generate excitons in transition metal dichalcogenides (TMDs). The TMD is placed on top of a gold-hBN-graphene tunnel junction, outside of the tunneling pathway. This electrically driven device features a photoemission spectrum with a distinct peak at the exciton energy of the TMD. We interpret this observation as exciton generation by energy transfer from tunneling electrons, which is further supported by a theoretical model based on inelastic electron tunneling. Our findings introduce a new paradigm for exciton creation in van der Waals heterostructures and provide inspiration for a new class of optoelectronic devices in which the optically active material is separated from the electrical pathway.

研究动机与目标

• 展示一种无需直接载流子注入即可在过渡金属二硫属化合物（TMDs）中电致生成激子的新方法。
• 研究隧穿电子的能量转移（ET）是否可激发位于电流路径之外的TMD中激子态。
• 基于非弹性电子隧穿和近场耦合，建立理论框架以解释观测到的激子辐射。
• 探索该机制在基于范德华异质结构的片上电致泵浦光电器件中的应用潜力。

提出的方法

• 通过机械剥离的石墨烯、六方氮化硼（hBN）和金制备范德华隧穿结，并在顶部堆叠TMD（WSe2、MoSe2）。
• 在石墨烯与金电极之间施加偏压电压（Vb），以驱动电子通过hBN势垒隧穿。
• 采用高数值孔径收集光学系统，在室温下测量TMD的电致发光（ePL）光谱。
• 采用实空间与傅里叶空间发射模式分析，区分发射源并确认其与隧穿路径的空间解耦。
• 基于非弹性隧穿理论和局域态密度（LDOS）构建理论模型，描述能量向激子态的转移过程。
• 引入近场偶极-偶极耦合与吸收光谱（ηabs），以解释单层与双层TMD之间的差异。

实验结果

研究问题

• RQ1 当TMD在电学上与隧穿路径解耦时，能否通过隧穿电子的能量转移在TMD中生成激子？
• RQ2 近场电磁耦合在隧穿电子与激子态之间能量传递中起何种作用？
• RQ3 TMD厚度（单层与双层）如何影响能量转移诱导激子发射的效率与开启电压？
• RQ4 局域态密度（LDOS）的非辐射模式在激子共振能量处对能量转移的增强程度如何？
• RQ5 该机制能否解释TMD基隧穿器件中观测到的亚带隙电致发光？

主要发现

• 在WSe2中观测到1.63 eV（762 nm）处的显著电致发光峰，与中性1s激子能量一致，即使TMD通过hBN与隧穿路径分离，该现象依然存在。
• 该峰的光谱宽度（约25 meV）与热能（kB T）相当，表明为窄而清晰的激子跃迁，展宽极小。
• 在低电压下，双层MoSe2（2L）的发射强度高于单层MoSe2（1L），在Vb ≈ 1.75 V时出现交叉，表明因吸收与LDOS差异导致的开启电压不同。
• 基于非弹性隧穿与近场耦合的理论建模成功再现了1L与2L MoSe2在电压依赖性强度上的交叉行为，证实了光学吸收与LDOS的关键作用。
• LDOS的非辐射模式在激子能量处显著增强，促进了隧穿电子向激子的高效能量转移。
• 该机制可在TMD电子带隙以下的电压下实现激子生成，证明了通过ET实现亚带隙激发。