[论文解读] Enhanced ultrafast X-ray diffraction by transient resonances

Stephan Kuschel, Phay J. Ho+16 more|arXiv (Cornell University)|Jul 12, 2022

Advanced X-ray Imaging Techniques被引用 4

一句话总结

本研究证明，氙纳米颗粒中的瞬态共振可使超快X射线衍射图像的亮度提升至线性模型预测值的10倍。通过调节超短X射线脉冲以激发内层空穴共振，有效散射截面增加了一个多数量级，从而实现前所未有的亮度，为单次曝光下实现阿秒级、亚纳米级分辨率的非平衡动力学X射线成像提供了可能。

ABSTRACT

Diffraction-before-destruction imaging with single ultrashort X-ray pulses has the potential to visualise non-equilibrium processes, such as chemical reactions, at the nanoscale with sub-femtosecond resolution in the native environment without the need of crystallization. Here, a nanospecimen partially diffracts a single X-ray flash before sample damage occurs. The structural information of the sample can be reconstructed from the coherent X-ray interference image. State-of-art spatial resolution of such snapshots from individual heavy element nanoparticles is limited to a few nanometers. Further improvement of spatial resolution requires higher image brightness which is ultimately limited by bleaching effects of the sample. We compared snapshots from individual 100 nm Xe nanoparticles as a function of the X-ray pulse duration and incoming X-ray intensity in the vicinity of the Xe M-shell resonance. Surprisingly, images recorded with few femtosecond and sub-femtosecond pulses are up to 10 times brighter than the static linear model predicts. Our Monte-Carlo simulation and statistical analysis of the entire data set confirms these findings and attributes the effect to transient resonances. Our simulation suggests that ultrafast form factor changes during the exposure can increase the brightness of X-ray images by several orders of magnitude. Our study guides the way towards imaging with unprecedented combination of spatial and temporal resolution at the nanoscale.

研究动机与目标

• 研究氙纳米颗粒中的瞬态共振是否能够使X射线衍射图像的亮度超越线性模型的预测。
• 确定超短、共振X射线脉冲对单颗粒成像中衍射信号强度的影响。
• 解决高强X射线脉冲预期导致样品损伤，但亮度反而增加的悖论。
• 建立模型，解释瞬态共振如何在超快曝光过程中增加散射截面。
• 为未来在X射线自由电子激光（FEL）成像中实现更高空间与时间分辨率的实验提供指导。

提出的方法

• 利用自由电子激光（FEL）提供的超短X射线脉冲，对单个100 nm Xe纳米颗粒进行相干X射线衍射成像（CDI）。
• 在Xe M壳层共振能区附近调节X射线脉冲的持续时间和强度，以探测瞬态共振效应。
• 通过蒙特卡罗模拟，建模电子动力学、内层空穴形成以及脉冲照射期间散射截面的演化过程。
• 利用完整实验数据集的统计分析，验证观测到的亮度增强现象。
• 基于中性Xe离子和核心激发Xe离子中3d→4f跃迁的量子力学矩阵元，计算共振散射截面。
• 将实验获得的衍射图像与线性模型预测结果及考虑漂白效应校正的模拟结果进行对比。

实验结果

研究问题

• RQ1 氙纳米颗粒中的瞬态共振是否能够使X射线衍射图像的亮度超越与强度成线性关系的预测？
• RQ2 超短脉冲持续时间在通过瞬态共振实现亮度增强方面起到何种作用？
• RQ3 在单个FEL脉冲期间，瞬态共振如何改变有效散射截面？
• RQ4 内层空穴动力学与轨道重排在增强散射中贡献有多大？
• RQ5 瞬态共振能否缓解或逆转超快X射线成像中样品漂白带来的不利影响？

主要发现

• 在阿秒至飞秒量级的超短脉冲照射下，100 nm Xe纳米颗粒的X射线衍射图像亮度比线性模型预测值高出最多10倍。
• 亮度增强归因于瞬态共振，其在脉冲期间使有效散射截面增加了一个多数量级。
• 蒙特卡罗模拟证实，由于核心空穴激发和轨道重排引起的超快形式因子变化，显著放大了散射强度。
• 当X射线脉冲被调谐至激发Xe M壳层中的瞬态共振时，增强效应最为显著，尤其通过核心激发的Xe+∗离子中的3d→4f跃迁实现。
• 该效应在超短脉冲持续时间（<10 fs）下最为显著，此时瞬态共振寿命与脉冲宽度重叠。
• 该机制为突破单次曝光、超快X射线成像中由样品漂白引起的亮度限制提供了可行路径。