[论文解读] Enhancing the thermoelectric performance of a HfS2 monolayer through valley engineering

Hongyan Lv, W. J. Lu+4 more|arXiv (Cornell University)|Aug 19, 2016

2D Materials and Applications被引用 5

一句话总结

本研究证明，在HfS2单层中施加6%的拉伸应变可通过谷工程显著提升其热电性能，使室温下p型ZT值从0.60提高至3.67，实现五倍提升，同时保持n型ZT值较高（约3.08），从而实现热电模块中p型与n型腿的性能平衡。

ABSTRACT

The electronic, phonon, and thermoelectric properties of a two-dimensional HfS2 monolayer are investigated by using the first-principles calculations combined with the Boltzmann transport theory. The band valleys of the HfS2 monolayer can be effectively tuned by the applied biaxial strain. The Seebeck coefficient and therefore the peak value of the power factor (with the relaxation time inserted) increase when the degeneracy of the band valleys is increased by the strain. When no strain is applied, the HfS2 monolayer is an excellent n-type thermoelectric material, while the thermoelectric performance of the p-type doped one is poor. The applied tensile strain of 6% can increase the room-temperature ZT value of the p-type doped system to 3.67, which is five times larger than that of the unstrained one. The much more balanced ZT values of the p- and n-type doping are favorable for fabrication of both p- and n-legs of thermoelectric modules. Our results indicate that the thermoelectric performance of the HfS2 monolayer can be greatly improved by the valley engineering through the method of strain.

研究动机与目标

• 研究二维HfS2单层的热电性能，以探索其在高效能量转换中的潜在应用。
• 解决二维HfS2中p型与n型掺杂热电性能不平衡的问题，该问题限制了实际模块的制造。
• 探讨是否可通过外部应变调控谷简并度，以增强功率因子和ZT值。
• 确定能最大化p型与n型掺杂热电效率的最优应变条件。

提出的方法

• 采用第一性原理密度泛函理论（DFT）计算电子与声子能带结构。
• 在恒定弛豫时间近似下求解玻尔兹曼输运方程，以计算塞贝克系数、电导率和功率因子。
• 通过双轴拉伸应变（0%至10%）调节能带谷简并度与能带色散。
• 利用线性响应方法计算晶格热导率，并基于Wiedemann-Franz定律估算电子热导率。
• 根据公式 ZT = S²σT / (κₑ + κₚ) 计算无量纲优值ZT，其中温度T = 300 K。
• 为确保准确性，评估了自旋-轨道耦合对能带结构与热电性能的影响。

实验结果

研究问题

• RQ1 双轴应变如何影响HfS2单层的谷简并度与能带结构？
• RQ2 应变诱导的谷简并度对塞贝克系数与功率因子有何影响？
• RQ3 应变如何影响p型与n型掺杂HfS2单层的ZT值？
• RQ4 应变工程能否平衡HfS2中p型与n型的热电性能，从而实现实际热电模块的设计？
• RQ5 在HfS2单层中，使p型掺杂ZT最大化的最优应变水平是多少？

主要发现

• 在6%拉伸应变下，HfS2单层的三个价带谷达到最大简并度，显著增强塞贝克系数与功率因子。
• 在6%应变下，p型掺杂HfS2单层在室温下的ZT值达到3.67，是未应变状态下0.60的五倍。
• 在6%应变下，n型掺杂HfS2单层的ZT值保持在3.08的高水平，略低于未应变时的4.48，这是由于塞贝克系数与电导率之间存在竞争效应。
• p型ZT的提升主要源于塞贝克系数与电导率的增强，以及应变下晶格热导率的降低。
• 应变诱导的谷简并度导致峰值功率因子（在弛豫时间下）随谷间能量差减小而单调增加。
• 结果表明，应变工程可实现p型与n型性能的平衡，使HfS2单层在兼具p型与n型腿的热电模块中具备可行性。