[论文解读] Enhancing thermoelectric properties of isotope graphene nanoribbons via machine learning guided manipulation of disordered antidots and interfaces

Xiang Huang, Shengluo Ma+5 more|arXiv (Cornell University)|Jul 12, 2022

Advanced Thermoelectric Materials and Devices被引用 4

一句话总结

本研究通过机器学习优化无序反点与非周期性同位素超晶格，提升了同位素掺杂石墨烯纳米带（AGNRs）的热电性能。结合格林函数模拟与机器学习引导的设计方法，作者实现了0.894的ZT值——较原始AGNRs提高了5.69倍，这是由于连续的同位素界面在抑制声子输运方面比单纯同位素取代更为有效。

ABSTRACT

Structural manipulation at the nanoscale breaks the intrinsic correlations among different energy carrier transport properties, achieving high thermoelectric performance. However, the coupled multifunctional (phonon and electron) transport in the design of nanomaterials makes the optimization of thermoelectric properties challenging. Machine learning brings convenience to the design of nanostructures with large degree of freedom. Herein, we conducted comprehensive thermoelectric optimization of isotopic armchair graphene nanoribbons (AGNRs) with antidots and interfaces by combining Green's function approach with machine learning algorithms. The optimal AGNR with ZT of 0.894 by manipulating antidots was obtained at the interfaces of the aperiodic isotope superlattices, which is 5.69 times larger than that of the pristine structure. The proposed optimal structure via machine learning provides physical insights that the carbon-13 atoms tend to form a continuous interface barrier perpendicular to the carrier transport direction to suppress the propagation of phonons through isotope AGNRs. The antidot effect is more effective than isotope substitution in improving the thermoelectric properties of AGNRs. The proposed approach coupling energy carrier transport property analysis with machine learning algorithms offers highly efficient guidance on enhancing the thermoelectric properties of low-dimensional nanomaterials, as well as to explore and gain non-intuitive physical insights.

研究动机与目标

• 为克服纳米尺度热电材料中电子与声子输运的耦合挑战。
• 探究结构无序与同位素工程对石墨烯纳米带热电性能的影响。
• 开发一种基于机器学习引导的设计框架，以优化低维纳米材料中的多功能输运性能。
• 识别同位素修饰的AGNRs中增强热电效率的非直观物理机制。

提出的方法

• 结合非平衡格林函数（NEGF）形式与原子尺度模拟，计算AGNRs中的电子与声子输运。
• 引入无序反点与非周期性同位素超晶格作为结构调制参数。
• 采用机器学习算法，探索反点位置与同位素分布的高维设计空间。
• 以ZT（优值）为优化目标，通过电导率与热导率评估热电性能。
• 利用模拟数据训练机器学习模型，以预测具有高ZT值的最优结构配置。
• 通过物理分析验证结果，揭示垂直于输运方向的连续同位素界面是声子散射的关键。

实验结果

研究问题

• RQ1 无序反点的引入如何影响同位素修饰石墨烯纳米带的热电性能？
• RQ2 非周期性同位素超晶格在抑制声子输运与提升ZT方面发挥何种作用？
• RQ3 机器学习能否有效探索纳米结构AGNRs的复杂设计空间，以识别高性能结构？
• RQ4 为何反点效应在提升热电性能方面优于同位素取代？
• RQ5 最优机器学习设计结构中增强ZT的物理机制是什么？

主要发现

• 最优AGNR结构实现了0.894的ZT值，较原始石墨烯纳米带提升了5.69倍。
• 最高ZT值出现在非周期性同位素超晶格与无序反点的界面处，表明存在协同效应。
• 碳-13原子优先形成连续的横向屏障，有效抑制声子传播，显著降低热导率。
• 反点效应在提升热电性能方面优于同位素取代，凸显其更优的散射效率。
• 机器学习识别出非直观的结构配置，可最大化ZT值，揭示了超越传统设计原则的物理洞见。
• NEGF模拟与机器学习的结合，为低维热电材料提供了一条高效且具备物理解释的优化路径。