[论文解读] Epitaxial growth of complex oxides on silicon by enhanced surface diffusion in large area pulsed laser deposition

Rik Groenen, Zhaoliang Liao+12 more|arXiv (Cornell University)|Jul 20, 2016

Semiconductor materials and devices被引用 3

一句话总结

本研究通过大面积极脉激光沉积（PLD）结合SrRuO3缓冲层增强表面扩散，实现了在4英寸硅片上外延生长La0.67Sr0.33MnO3（LSMO）薄膜。关键成果是在仅250 °C下获得铁磁性LSMO薄膜——此前在无缓冲层条件下无法实现，这是由于增强的表面扩散有效补偿了低温下动力学限制及大面积沉积过程中的组分通量不均匀性。

ABSTRACT

Homogeneous highly epitaxial LaSrMnO3 (LSMO) thin films have been grown on Yttria-stabilized-Zirconia (YsZ) / CeO2 buffer layers on technological relevant 4" silicon wafers using a Twente Solid State Technology B.V. (TSST) developed large area Pulsed Laser Deposition (PLD) setup. We study and show the results of the effect of an additional SrRuO3 buffer layer on the growth temperature dependent structural and magnetic properties of LSMO films. With the introduction of a thin SrRuO3 layer on top of the buffer stack, LSMO films show ferromagnetic behaviour for growth temperatures as low as 250C. We suggest that occurrence of epitaxial crystal growth of LSMO at these low growth temperatures can be understood by an improved surface diffusion, which ensures sufficient intermixing of surface species for formation of the correct phase. This intermixing is necessary because the full plume is collected on the 4" wafer resulting in a compositional varying flux of species on the wafer, in contrast to small scale experiments.

研究动机与目标

• 通过脉冲激光沉积技术实现在工业级4英寸硅片上高质量外延复杂氧化物薄膜的生长。
• 克服在硅衬底上低温外延氧化物生长的挑战，因为通常低温下表面扩散能力不足，难以形成相纯的结晶薄膜。
• 研究表面扩散动力学在大面积基底上实现相纯、铁磁性LSMO薄膜低温生长中的作用。
• 证明SrRuO3缓冲层可增强表面扩散，使LSMO薄膜在250 °C下实现结晶与磁性——远低于无缓冲层时所需的650 °C。
• 通过增强表面扩散促进组分互混，解决在4英寸硅片上扫描式PLD过程中存在的组分通量不均匀性问题。

提出的方法

• 采用大面积极脉激光沉积（PLD）系统，通过光束扫描实现4英寸硅片上薄膜的均匀沉积。
• 在硅衬底上采用YSZ/CeO2/SrRuO3缓冲层结构，通过去除天然SiO2层并减小晶格失配，实现外延氧化物生长。
• 应用动力学模型，将表面扩散系数（DS ∼ exp(−EA / kB T)）与生长温度和活化能（EA）关联。
• 利用原位RHEED和非原位XRD实时监测生长过程中的表面结构与相形成。
• 在100 K下进行磁性测量（SQUID），量化磁矩与居里温度（TC）随生长温度和缓冲层存在与否的变化。
• 通过横截面SEM测定薄膜厚度，以实现磁化强度的精确归一化。

实验结果

研究问题

• RQ1 能否在4英寸Si衬底上，通过大面积极脉激光沉积，在550 °C以下温度下实现具有铁磁序的外延LSMO薄膜？
• RQ2 SrRuO3缓冲层的存在如何影响LSMO在低温PLD过程中的表面扩散动力学与相形成行为？
• RQ3 表面扩散在补偿4英寸硅片大面积极脉激光沉积中组分通量不均匀性方面发挥何种作用？
• RQ4 在SrRuO3缓冲衬底上生长LSMO时，其从非晶态向结晶态及铁磁态转变的临界生长温度是多少？
• RQ5 LSMO的居里温度（TC）如何随生长温度及缓冲层存在与否而变化？

主要发现

• 在SrRuO3缓冲层上，LSMO薄膜在250 °C下即可获得铁磁性，磁矩达0.1 μB/Mn。
• 在SrRuO3缓冲层上生长的LSMO薄膜，其居里温度（TC）可达250 °C；而无缓冲层的薄膜需在650 °C以上才能实现TC的起始。
• 无SrRuO3缓冲层时，LSMO薄膜在高达550 °C下仍保持非晶态且无磁性，表明缓冲层在实现低温结晶中起关键作用。
• SrRuO3缓冲层增强了表面扩散，使表面物种充分互混，从而在大面积极速扫描过程中实现空间通量变化下的正确（001）取向钙钛矿相。
• 增强的表面扩散动力学抑制了亚稳态（110）取向及其他杂质相的形成，确保了高质量（001）取向外延薄膜的生成。
• 表面扩散的增强归因于A位终止的SrRuO3表面扩散活化能降低，其机制与在SrRuO3和BiFeO3生长中观察到的类似。