[论文解读] Epitaxial-strain-induced multiferroicity in SrMnO$_{3}$ from first principles

Jun Hee Lee, Karin M. Rabe|arXiv (Cornell University)|Oct 28, 2009

Multiferroics and related materials被引用 12

一句话总结

本研究利用从头算密度泛函理论，揭示了外延应变通过强自旋-声子耦合在SrMnO₃中诱导出一种新型多铁性铁电-铁磁态。其机制在于应变增强的铁磁态中的极性不稳定性，导致预测的极化强度超过54 μC/cm²，居里温度在拉伸和压缩应变下均超过92 K。

ABSTRACT

First-principles density-functional calculations reveal a large spin-phonon coupling in cubic SrMnO$_{3}$, with ferromagnetic ordering producing a polar instability. Through combination of this coupling with the strain-polarization coupling characteristic of perovskites, the bulk antiferromagnetic paraelectric ground state of SrMnO$_3$ is shown to be driven to a previously unreported multiferroic ferroelectric-ferromagnetic state by increasing epitaxial strain, both tensile and compressive. This state has a computed polarization and estimated Curie temperature above 54 $μ$C/cm$^2$ and 92 K. Large mixed magnetic-electric-elastic responses are predicted in the vicinity of the phase boundaries.

研究动机与目标

• 探索在具有强自旋-声子耦合的体系中，外延应变如何诱导SrMnO₃中多铁性的出现。
• 研究应变是否能够稳定一种原本在体相中为反铁磁性和顺电性的材料的铁磁-铁电多铁相。
• 确定在应变钙钛矿氧化物中，大电极化与高磁有序温度共存的条件。
• 评估通过应变调控相界实现电场或磁场对相变控制的可行性。
• 评估预测的多铁性态在不同电子结构参数和应变条件下的鲁棒性。

提出的方法

• 采用GGA+U方法，使用PBE交换-关联泛函和Mn d电子的U=2.7 eV、J_H=1 eV进行从头算密度泛函理论（DFT）计算。
• 利用冻结声子方法在√2×√2×2超胞中计算声子频率，k点网格为6×6×4。
• 通过调节面内晶格参数而固定面外参数，施加外延应变，模拟在基底上的伪外延生长。
• 通过比较铁磁态与反铁磁态中最低频率极性声子模式的软化程度，量化自旋-声子耦合。
• 通过追踪磁序（G型到C型到A型再到FM）、极化强度和电子能带结构的变化来识别相变。
• 通过改变U值并比较GGA+U与LSDA+U的结果，评估多铁相在不同U值下的稳定性，以检验体积过度估计的人工效应。

实验结果

研究问题

• RQ1 外延应变是否能在体相中为反铁磁性和顺电性的立方钙钛矿SrMnO₃中诱导出多铁性态？
• RQ2 自旋-声子耦合在应变下稳定铁电-铁磁态中起什么作用？
• RQ3 驱动相变至多铁性相的临界应变值（拉伸和压缩）是多少？
• RQ4 预测的极化强度和居里温度与已知多铁体（如EuTiO₃）相比如何？
• RQ5 在相边界附近，混合磁电和弹性电响应如何？它们是否能实现对磁序或电序的电场或磁场控制？

主要发现

• 在SrMnO₃中识别出强自旋-声子耦合，其中最低频率极性声子在铁磁态中变得不稳定，从而驱动极性畸变。
• 外延应变在拉伸和压缩应变范围内均稳定了此前未报道的多铁性铁电-铁磁相。
• 预测的电极化强度超过54 μC/cm²，估算的居里温度高于92 K，显著高于EuTiO₃中的值。
• 应变下的相变序列包括在进入FM-FE态之前出现的中间C型和A型反铁磁相，同时极化强度发生不连续跳跃。
• 金属立方铁磁相在发生极性畸变后变为绝缘体，这是由于电子态密度中出现能隙。
• 在相边界附近预测出较大的混合磁电和弹性电响应，为实现对另一种序参量的电场或磁场控制提供了可能。