[论文解读] EuCd$_2$As$_2$: a magnetic semiconductor

David Santos‐Cottin, Ivan Mohelský+19 more|PubMed|Jan 19, 2023

Topological Materials and Phenomena参考文献 39被引用 7

一句话总结

本研究将 EuCd₂As₂ 重新定义为具有 0.77 eV 带隙的磁性半导体，而非拓扑半金属。通过结合输运、光学和超快光电子能谱测量，研究发现外加磁场通过局域 Eu 4f 自旋与能带态之间的强交换耦合，使带隙减少 125 meV，且在整个温度和磁场范围内均保持半导体特性。

ABSTRACT

EuCd_{2}As_{2} is now widely accepted as a topological semimetal in which a Weyl phase is induced by an external magnetic field. We challenge this view through firm experimental evidence using a combination of electronic transport, optical spectroscopy, and excited-state photoemission spectroscopy. We show that the EuCd_{2}As_{2} is in fact a semiconductor with a gap of 0.77 eV. We show that the externally applied magnetic field has a profound impact on the electronic band structure of this system. This is manifested by a huge decrease of the observed band gap, as large as 125 meV at 2 T, and, consequently, by a giant redshift of the interband absorption edge. However, the semiconductor nature of the material remains preserved. EuCd_{2}As_{2} is therefore a magnetic semiconductor rather than a Dirac or Weyl semimetal, as suggested by ab initio computations carried out within the local spin-density approximation.

研究动机与目标

• 重新评估 EuCd₂As₂ 的电子特性，挑战其被广泛接受为磁性外尔半金属的分类。
• 确定在外加磁场下观测到的电子响应是否源于拓扑能带交叉，还是真实的带隙。
• 研究局域 Eu 4f 自旋在调控 EuCd₂As₂ 中大范围、可调谐的能带结构变化中的作用。
• 评估基于局域自旋密度近似（LSDA）的从头算计算在描述该强关联体系电子性质时的有效性。
• 确定磁质诱导的带隙减小是否为本征且在顺磁相中持久存在。

提出的方法

• 在超净单晶上进行电子输运测量，以确定载流子浓度并确认绝缘行为。
• 采用红外反射率和透射测量等光学光谱技术，提取光学电导率的实部，并检测无 Drude 响应。
• 利用泵浦-探测角分辨光电子能谱（ARPES），在皮秒时间尺度上直接探测带隙和载流子动力学。
• 在高达 16 T 和 140 K 的条件下进行磁光反射率和透射率测量，以绘制带边和带隙随磁场与温度的变化关系。
• 对多层光学响应进行建模，从反射率和透射率数据中提取光学电导率实部 σ₁。
• 采用有效交换耦合模型 ΔE_g = -½ J_eff S M(T,H)/M_S，量化磁场依赖的带隙减小，并提取 J_eff ≈ 80 meV。

Figure 1: (a) Resistivity as a function of temperature for an insulating and a metallic sample. Inset shows the structure of EuCd 2 As 2 , with Eu atoms shown in green, Cd atoms in yellow, and As atoms in purple. Magnetic properties, (b) dc susceptibility, and (c) magnetization at 4 K, are shown for

实验结果

研究问题

• RQ1 EuCd₂As₂ 真的是拓扑半金属，还是具有一个在先前研究中被误解的根本带隙？
• RQ2 外加磁场在多大程度上改变 EuCd₂As₂ 的电子能带结构？该效应是否可逆或持久？
• RQ3 磁场诱导的带隙减小是否源于拓扑相变，还是源于与局域 Eu 4f 自旋的自旋依赖交换相互作用？
• RQ4 在顺磁相中观测到的带隙调制是否具有鲁棒性，表明存在长程磁序或强局域交换耦合？
• RQ5 观测到的磁场依赖带隙变化能否通过涉及 Eu 4f 自旋与能带态的等效交换耦合模型进行定量解释？

主要发现

• EuCd₂As₂ 是一种具有 0.77 eV 基本带隙的半导体，泵浦-探测 ARPES 和光学电导率测量结果证实无 Drude 响应。
• 在 2 T 磁场下，带隙最多减少 125 meV，且带隙减小量与 Eu 4f 自旋的磁化强度成正比。
• 带载流子与 Eu 4f 自旋之间的有效交换耦合强度 J_eff 估算约为 80 meV，表明存在强烈的局域交换相互作用。
• 带隙减小效应持续至 140 K，即使在顺磁相中也保持不变，表明该效应不限于反铁磁基态。
• 磁场依赖的带边位移与磁化曲线高度吻合，证实能带结构由 Eu 磁性亚晶格通过交换耦合所调控。
• 无 Drude 成分且存在强 Reststrahlen 振子模式，证实材料的绝缘特性，排除了金属或半金属行为。

Figure 2: (a) Near infrared transmission showing the interband absorption edge at low fields, $B<1$ T. (b) Color plot of relative magneto-transmission, $T_{B}/T_{\text{AVR}}$ , in a broad energy range, and up to 2 T. (c) Magneto-transmission $T_{B}/T_{0}$ and (d) its first energy-derivative, $d/dE[T