[论文解读] EuCo2P2: A Model Molecular-Field Helical Heisenberg Antiferromagnet

N. S. Sangeetha, Abhishek Pandey+1 more|arXiv (Cornell University)|Dec 9, 2015

Physics of Superconductivity and Magnetism被引用 10

一句话总结

本研究证明，EuCo₂P₂ 是一种典型的螺旋型反铁磁体，其在 TN = 66.5 K 以下的磁化率和比热可由一种针对非共线 Heisenberg 反铁磁体的新分子场理论（MFT）公式定量描述。该模型通过 J₀–Jz₁–Jz₂ 自旋交换作用框架成功拟合实验数据，获得一致的交换常数，并证实 MFT 在非共线系统中的可靠性。

ABSTRACT

The Eu spins-7/2 in EuCo2P2 with the tetragonal ThCr2Si2-type structure have the prototypical noncollinear helical antiferromagnetic structure below the Neel temperature TN = 66.5 K as previously determined from single-crystal neutron diffraction measurements. The helix axis is along the c axis with the ordered moments aligned within the ab plane. Our recent formulation of molecular field theory (MFT) is found to quantitatively fit the anisotropic magnetic susceptibility of single-crystal EuCo2P2 at T < TN with a helix turn angle comparable to the neutron diffraction value. The experimental and MFT magnetic heat capacities at T < TN are also in good agreement. Values of the Heisenberg exchange interactions between the Eu spins-7/2 within the J0-Jz1-Jz2 MFT model are derived. The results demonstrate the robust applicability of the MFT to model the thermodynamic properties of noncollinear Heisenberg antiferromagnets.

研究动机与目标

• 测试一种新型分子场理论（MFT）公式在非共线螺旋型反铁磁体中的适用性，特别是针对 EuCo₂P₂。
• 确定 MFT 是否能定量描述在 TN 以下的螺旋型 AFM 的各向异性磁化率和磁比热。
• 利用 MFT 框架从实验数据中提取 Heisenberg 交换作用参数（J₀, Jz₁, Jz₂）。
• 通过单晶测量的 χ(T) 和 Cmag(T) 验证 MFT 预测结果，该体系具有由中子衍射精确表征的螺旋有序结构。
• 通过展示理论与实验的定量一致性，确立 EuCo₂P₂ 作为非共线 MFT 的基准体系。

提出的方法

• 采用一种新近发展的 MFT 公式，该公式无需引入磁亚晶格，而是将交换作用建模为一个中心自旋与其近邻之间的相互作用。
• 将 J₀–Jz₁–Jz₂ MFT 模型应用于螺旋型 AFM 结构，其中螺旋轴沿 c 轴方向，自旋矩量位于 ab 平面内。
• 使用式 (2) 给出的平面内磁化率 χab(T≤TN) 的理论表达式，其中包含温度依赖的归一化自旋矩、布里渊函数以及扭转角 kd。
• 通过拟合实验 χab(T) 数据，采用 S = 7/2，TN = 66.5 K，χ(TN) = 0.147 cm³/mol，f = θab/TN = 0.346，以及在 64 K 时为 0.834π、在 0 K 时为 0.88π 之间插值得到的 T 依赖 kd。
• 利用式 (3a)–(3c) 推导 Heisenberg 交换常数，其中 TN、θp = 23.0 K 和平均 kd = 0.857π 已知，假设 S = 7/2。
• 将理论 Cmag(T) 与实验数据进行比较，注意到在 TN 以上由于 MFT 未捕捉到的动力学短程反铁磁涨落导致轻微偏差。

实验结果

研究问题

• RQ1 该新型 MFT 公式能否在 TN 以下定量描述非共线螺旋型反铁磁体的各向异性磁化率？
• RQ2 MFT 对磁比热的预测在多大程度上与 EuCo₂P₂ 的实验数据一致？
• RQ3 从实验热力学数据中提取的 Heisenberg 交换作用 J₀、Jz₁ 和 Jz₂ 在 EuCo₂P₂ 中的数值是多少？
• RQ4 MFT 模型在多大程度上能解释 EuCo₂P₂ 中观测到的螺旋结构及其温度依赖性？
• RQ5 鉴于其具有精确表征的螺旋有序结构且无竞争相变，EuCo₂P₂ 是否适合作为测试非共线 AFM 中 MFT 的基准体系？

主要发现

• MFT 模型在 TN = 66.5 K 以下对单晶 EuCo₂P₂ 的平面内磁化率 χab(T) 提供了极佳的定量拟合。
• 磁比热 Cmag(T) 数据与 MFT 预测结果良好一致，轻微偏差归因于 TN 以上存在的动力学短程反铁磁涨落，而 MFT 未包含该效应。
• 提取的 Heisenberg 交换常数为：J₀/kB = –9.7 K（反铁磁性），Jz₁/kB = +2.1 K（铁磁性），Jz₂/kB = +0.6 K（铁磁性），表明层内反铁磁作用占主导，层间为铁磁作用。
• 平均扭转角 kd = 0.857π rad 与中子衍射数据一致，证实螺旋结构具有沿 c 轴的螺旋轴和位于 ab 平面内的自旋矩。
• 正的威斯温度 θp = 23.0 K 表明整体具有净铁磁特征，这通过强层内反铁磁作用（J₀）占主导的交换作用得以调和。
• 本研究证实，该 MFT 公式对非共线螺旋型反铁磁体具有鲁棒性，并为从热力学数据中提取交换参数提供了可靠框架。