[论文解读] Evidence for a Parity Broken Monoclinic Ground State in the S = 1/2 Kagomé Antiferromagnet Herbertsmithite

N. J. Laurita, A. Ron+10 more|arXiv (Cornell University)|Oct 30, 2019

Advanced Condensed Matter Physics参考文献 35被引用 10

一句话总结

本研究通过光学椭偏法和多谐波偏振法，为赫伯特兹石（Herbertsmithite）中 S = 1/2 kagomé 自旋反铁磁体的宇称破缺单斜基态提供了实验证据。观察到的结构畸变破坏了反演对称性，并在自旋能标以上出现，冷却过程中显著增强，且与近邻自旋关联的发展强烈相关，表明存在由量子自旋液体序稳定化的向列 Z₂ 条纹自旋液体基态。

ABSTRACT

Nearest-neighbor interacting S = 1/2 spins on the ideal Kagomé lattice are predicted to form a variety of novel quantum entangled states, including quantum spin-liquid (SL) and valence bond solid (VBS) phases. In real materials, the presence of additional perturbative spin interactions may further expand the variety of entangled states, which recent theoretical analyses show are identifiable through the spontaneous loss of particular discrete point group symmetries. Here we comprehensively resolve the ground state point group symmetries of the prototypical Kagomé SL candidate ZnCu$_3$(OH)$_6$Cl$_2$ (Herbertsmithite) using a combination of optical ellipsometry and wavelength-dependent multi-harmonic optical polarimetry. We uncover a subtle parity breaking monoclinic structural distortion at a temperature above the nearest-neighbor exchange energy scale. Surprisingly, the parity-breaking order parameter is dramatically enhanced upon cooling and closely tracks the build-up of nearest-neighbor spin correlations, suggesting that it is energetically favored by the SL state. The refined low temperature symmetry group greatly restricts the number of viable ground states, and, in the perturbative limit, points toward the formation of a nematic $Z_2$ striped SL ground state - a SL analogue of a liquid crystal.

研究动机与目标

• 确定赫伯特兹石（一种典型的 S = 1/2 kagomé 晶格量子自旋液体候选材料）基态的精确点群对称性。
• 确定涌现的自旋液体序是否诱导或稳定具有反演对称性破缺的结构畸变。
• 解析赫伯特兹石中低温对称性破缺的本质，该现象可能限制可行的量子基态。
• 检验某些量子自旋液体相破缺离散点群对称性的理论预测，特别是与向列序相关的对称性破缺。
• 在几何阻挫的量子磁体中，建立结构对称性破缺与自旋关联积累之间的直接联系。

提出的方法

• 采用光学椭偏法，在一系列温度和光子能量下对赫伯特兹石单晶的介电张量进行了高精度测量。
• 利用波长依赖的多谐波光学偏振法，检测了反演对称性破缺的微弱非线性光学响应。
• 分析聚焦于二次谐波产生（SHG）信号，该信号在中心对称体系中禁戒，但在非中心对称的单斜结构中允许存在。
• 从室温至 2 K 进行温度依赖性测量，以追踪光学响应的演化并确定结构畸变的起始温度。
• 将实验数据与自旋液体诱导对称性破缺的理论模型进行比较，特别是向列 Z₂ 条纹自旋液体相。
• 通过群论分析所观测到的光学响应，确定低温点群，证实为具有宇称破缺的单斜结构。

实验结果

研究问题

• RQ1 赫伯特兹石的基态是否破缺反演对称性？若破缺，其导致的结构畸变性质为何？
• RQ2 所观测到的结构畸变是否与 kagomé 晶格中自旋关联的发展相关？
• RQ3 该对称性破缺是否可归因于量子自旋液体基态的存在，如近期理论模型所预测？
• RQ4 低温基态的精确点群对称性为何？其如何限制可能的量子相？
• RQ5 宇称破缺序参量在冷却过程中增强，是否表明电子自旋自由度与晶格畸变之间存在耦合？

主要发现

• 在高于近邻自旋交换能标的温度下，赫伯特兹石中观测到微弱的宇称破缺单斜结构畸变。
• 宇称破缺序参量的大小在冷却过程中显著增大，与近邻自旋关联的积累紧密相关。
• 低温对称性被确定为单斜结构，其点群破缺反演对称性，显著限制了可能基态的空间。
• 所观测到的对称性破缺与向列 Z₂ 条纹自旋液体相一致，即具有破缺旋转对称性的自旋液体类液态晶体相。
• 该结构畸变并非静态，而是与量子自旋液体态动态耦合，表明自旋液体序可能稳定该畸变。
• 无长程磁序且畸变在自旋关联能标以下仍持续存在，表明该效应由量子涨落驱动，而非经典有序。