[论文解读] Evidence for Exciton Crystals in a 2D Semiconductor Heterotrilayer

Yusong Bai, Yiliu Li+7 more|arXiv (Cornell University)|Jul 20, 2022

2D Materials and Applications参考文献 28被引用 5

一句话总结

本研究为WSe2/MoSe2/WSe2二维异质三叠层中层间激子晶体的存在提供了光谱学证据，其中增强的库仑相互作用稳定了有序的四极矩激子。与双层结构不同，这些激子保持局域化，并在激子密度高达10^12 cm⁻²时仍表现出尖锐的光致发光，表明该晶体相具有抵抗无序和迁移率引起的离域化的稳定性。

ABSTRACT

Two-dimensional (2D) transition metal dichalcogenides (TMDC) and their moiré interfaces have been demonstrated for correlated electron states, including Mott insulators and electron/hole crystals commensurate with moiré superlattices. Here we present spectroscopic evidences for ordered bosons - interlayer exciton crystals in a WSe2/MoSe2/WSe2 trilayer, where the enhanced Coulomb interactions over those in heterobilayers have been predicted to result in exciton ordering. While the dipolar interlayer excitons in the heterobilayer may be ordered by the periodic moiré traps, their mutual repulsion results in de-trapping at exciton density n_ex larger than 10^11 cm^-2 to form mobile exciton gases and further to electron-hole plasmas, both accompanied by broadening in photoluminescence (PL) peaks and large increases in mobility. In contrast, ordered interlayer excitons in the trilayer are characterized by negligible mobility and by sharper PL peaks persisting to n_ex approximately 10^12 cm^-2. We present evidences for the predicted quadrupolar exciton crystal and its transitions to dipolar excitons either with increasing n_ex or by an applied electric field. These ordered interlayer excitons may serve as models for the exploration of quantum phase transitions and quantum coherent phenomena.

研究动机与目标

• 研究二维半导体异质结构中超越双层结构的关联多体态的形成机制。
• 探索三叠层异质结构中增强的库仑相互作用如何稳定有序的激子相。
• 通过光谱特征区分双层结构中的偶极子激子与三叠层结构中的四极矩激子晶体。
• 在不同激子密度或外加电场条件下，探测从有序激子晶体到可移动激子气或电子-空穴等离子体的转变过程。
• 确立三叠层体系作为研究量子相变和相干量子现象的平台。

提出的方法

• 通过精确堆叠与封装制备WSe2/MoSe2/WSe2异质三叠层异质结构。
• 利用低温光致发光（PL）光谱学探测激子态及其光谱线宽。
• 通过电栅调控系统性改变激子密度（n_ex），以观察从有序相到无序相的转变。
• 施加外部电场以调节层间势能，诱导从四极矩激子到偶极子激子特性的转变。
• 将PL线宽展宽与迁移率趋势与已知双层异质结构中的行为进行对比，以识别不同的激发区域。
• 分析光谱的持久性与尖锐性，作为激子晶体相中长程有序与局域化特征的指标。

实验结果

研究问题

• RQ1 由于增强的库仑相互作用，二维半导体三叠层中的层间激子是否能形成稳定且有序的晶体相？
• RQ2 激子密度如何影响从有序激子晶体相向可移动激子气或等离子体相的转变？
• RQ3 哪些光谱特征可将三叠层结构中的四极矩激子晶体与双层结构中的偶极子激子区分开来？
• RQ4 外加电场如何影响激子晶体相的稳定性和特性？
• RQ5 所观测到的特性在多大程度上支持该激子体系中存在量子相变？

主要发现

• 该三叠层异质结构在激子密度高达10^12 cm⁻²时仍表现出尖锐的光致发光峰，表明存在长程有序与局域化。
• 在高密度下，光致发光线宽保持狭窄，与双层结构中观察到的展宽形成鲜明对比，表明无序与迁移率效应被有效抑制。
• 层间激子表现出可忽略的迁移率，与被钉扎的晶体态而非可移动气体态一致。
• 光谱学证据支持形成了与双层结构中观察到的偶极子激子不同的四极矩激子晶体。
• 提高激子密度或施加电场可诱导系统从有序的四极矩相转变为无序且可移动的偶极子激子态。
• 所观测到的激子晶体相的稳定性和相干性表明其具有作为研究量子相变与多体量子现象平台的潜力。