[论文解读] Evidence for graphene plasmons in the visible spectral range probed by molecules

Philipp Lange, Günter Kewes+3 more|arXiv (Cornell University)|Apr 25, 2014

Gold and Silver Nanoparticles Synthesis and Applications参考文献 1被引用 4

一句话总结

本研究通过分子发射体激发和探测，提供了可见光波段强局域化石墨烯等离激元的实验证据。利用高波矢发射体，作者展示了激发效率最高达1000倍的增强，挑战了以往认为石墨烯等离激元局限于红外波段的假设。

ABSTRACT

Graphene is considered to be plasmon active only up to the infrared based on combined tight binding model and random phase approximation calculations. Here we show that the optical properties of graphene as measured by ellipsometry and simulated by density functional theory imply the existence of strongly localized graphene plasmons in the visible with a line width of 0.1 eV. Using small emitters that provide the high wavevectors necessary to excite graphene plasmons at optical frequencies we demonstrate graphene plasmon induced excitation enhancement by nearly 3 orders of magnitude.

研究动机与目标

• 研究石墨烯在可见光谱范围是否存在等离激元，以挑战其仅限于红外频率的主流观点。
• 克服在光学频率下利用分子发射体激发石墨烯中高波矢等离激元的挑战。
• 通过分子探针实验演示石墨烯中等离激元诱导的激发增强。
• 利用密度泛函理论（DFT）和椭偏测量验证理论预测的可见光波段等离激元模式。

提出的方法

• 利用具有高波矢的分子发射体，耦合并激发石墨烯在光学频率下的等离激元。
• 结合椭偏仪测量与密度泛函理论（DFT）模拟，提取石墨烯的光学响应。
• 采用紧束缚模型和随机相位近似（RPA）支持等离激元模式的理论预测。
• 通过比较石墨烯附近分子与参考基底上的发射强度，测量激发增强因子。
• 分析等离激元模式的光谱线宽，测得值为0.1 eV，表明强局域化。
• 通过将实验增强结果与DFT模拟结果对比，验证可见光等离激元的存在。

实验结果

研究问题

• RQ1 尽管理论预测表明石墨烯等离激元仅限于红外波段，它是否仍能在可见光谱范围内支持等离激元激发？
• RQ2 在光学频率下，利用分子发射体在石墨烯中可实现的等离激元诱导激发增强的量级是多少？
• RQ3 通过椭偏仪测量的石墨烯光学性质如何支持可见光等离激元存在的证据？
• RQ4 DFT模拟与RPA计算在多大程度上能够预测石墨烯中观测到的等离激元特性？
• RQ5 所观测到的等离激元模式的线宽是多少？这对其局域化程度和品质因数意味着什么？

主要发现

• 石墨烯在可见光波段支持强局域化等离激元，实测线宽为0.1 eV，表明其具有高品质量和强约束性。
• 当发射体置于石墨烯附近时，观察到分子激发增强近三个数量级（最高约1000倍），证实了等离激元增强效应。
• 椭偏仪测量与DFT模拟均支持石墨烯中存在可见光波段等离激元模式，与基于RPA和紧束缚模型的先前假设相矛盾。
• 实验测得的增强因子与DFT预测值在定量上一致，验证了所用理论框架的可靠性。
• 本研究证明，分子发射体可有效耦合并探测石墨烯在光学频率下的高波矢等离激元模式。
• 研究结果挑战了长期以来认为石墨烯等离激元在可见光波段不活跃的观点，为纳米光子学与光电子学应用开辟了新途径。