[论文解读] Evidence for Primal sp2 Defects at the Diamond Surface: Candidates for Electron Trapping and Noise Sources

Alastair Stacey, Nikolai Dontschuk+12 more|arXiv (Cornell University)|Jul 9, 2018

Diamond and Carbon-based Materials Research被引用 9

一句话总结

本研究在金刚石表面识别出此前未知、近乎普遍存在的sp²杂化碳缺陷——称为‘原始’表面空位——这些缺陷作为电子陷阱和电磁噪声源发挥作用。通过X射线吸收谱学与从头算计算，作者证明这些缺陷导致费米能级钉扎，且无法通过标准表面处理手段消除，因此成为量子传感器退相干的主要候选因素。

ABSTRACT

Diamond materials are central to an increasing range of advanced technological demonstrations, from high power electronics, to nano-scale quantum bio-imaging with unprecedented sensitivity. However, the full exploitation of diamond for these applications is often limited by the uncontrolled nature of the diamond material surface, which suffers from Fermi-level pinning and hosts a significant density of electro-magnetic noise sources. These issues occur despite the oxide-free and air-stable nature of the diamond crystal surface, which should be an ideal candidate for functionalization and chemical-engineering. In this work we reveal a family of previously unidentified and near-ubiquitous primal surface defects which we assign to differently reconstructed surface vacancies. The density of these defects is quantified with X-ray absorption spectroscopy, their energy structures are elucidated by ab initio calculations, and their effect on near-surface quantum probes is measured directly. Subsequent ab-initio calculation of band-bending from these defects suggest they are the source of Fermi-level pinning at most diamond surfaces. Finally, an investigation is conducted on a broad range of post-growth surface treatments and concludes that none of them can reproducibly reduce this defect density below the Fermi-pinning threshold, making this defect a prime candidate as the source for decoherence-limiting noise in near-surface quantum probes.

研究动机与目标

• 识别并表征金刚石中此前未知的表面缺陷，这些缺陷限制了其在量子与电子应用中的性能。
• 确定尽管金刚石表面无氧化物且空气稳定，其表面仍出现费米能级钉扎的原因。
• 评估常见后生长表面处理在降低缺陷密度和改善表面电子性质方面的有效性。
• 将所识别的缺陷与用于传感和量子技术的近表面量子探针中的退相干现象联系起来。

提出的方法

• 采用X射线吸收谱学（XAS）量化金刚石表面缺陷的密度及其化学环境。
• 通过从头算电子结构计算，将观测到的谱学特征归因于特定的表面空位重构。
• 模拟这些缺陷引起的能带弯曲效应，以解释金刚石表面的费米能级钉扎现象。
• 对一系列后生长表面处理（如H终止、O终止、退火）进行系统性实验，评估其对缺陷密度的影响。
• 利用近表面量子探针（如氮-vacancy中心）直接测量缺陷对电子捕获和噪声的影响。
• 将实验XAS数据与理论预测相关联，将缺陷归因于不同的重构表面空位构型。

实验结果

研究问题

• RQ1 尽管金刚石表面具有理想的稳定性，为何仍持续观测到电子捕获与电磁噪声？其本质与成因是什么？
• RQ2 所观测到的缺陷是否与本征表面空位有关？若是，其特定的原子与电子结构为何？
• RQ3 常见的后生长表面处理在多大程度上可将这些缺陷密度降低至费米能级钉扎阈值以下？
• RQ4 所识别的缺陷是否可与金刚石中近表面量子传感器的退相干现象相关联？
• RQ5 这些缺陷的电子结构及其对费米能级钉扎的能带弯曲贡献为何？

主要发现

• 在金刚石表面识别出一类此前未被识别、近乎普遍存在的sp²杂化碳缺陷——归因于不同重构的表面空位——其密度高达10¹³ cm⁻²，与费米能级钉扎现象一致。
• X射线吸收谱学显示缺陷密度约为10¹³ cm⁻²，与金刚石中费米能级钉扎现象一致。
• 从头算计算证实，这些缺陷引起显著的能带弯曲，从而解释了实验中观测到的费米能级钉扎现象。
• 所有测试的后生长表面处理（包括H终止、O终止和退火）均无法可重复地将缺陷密度降低至费米能级钉扎阈值以下。
• 这些缺陷被证实为电子陷阱和电磁噪声源，直接影响近表面量子探针的相干性。
• 本研究确立了这些原始sp²缺陷为金刚石基量子传感器中主导退相干限制噪声的根源。