[论文解读] Evidence of spin density waves in La$_3$Ni$_2$O$_{7-δ}$

K. W. Chen, Xiangqi Liu+7 more|arXiv (Cornell University)|Nov 27, 2023

Physics of Superconductivity and Magnetism被引用 5

一句话总结

本研究利用零场和弱横场正电子自旋共振（$μ^{+}$SR）技术，首次在常压下为多晶La$_3$Ni$_2$O$_{7-δ}$中存在静态自旋密度波（SDW）序提供了直接证据，其体磁转变温度为$T_{\rm{N}} = 148$ K。结果揭示了常规磁化率或NMR无法探测到的长程磁序，凸显了$μ^{+}$SR对复杂氧化物中微弱、短程磁关联的高灵敏度。

ABSTRACT

The recently discovered superconductivity with critical temperature $T_c$ up to 80 K in the double-layer Nickelate La$_3$Ni$_2$O$_{7-δ}$ under pressure has drawn great attention. Here we report the positive muon spin relaxation ($μ^+$SR) study of polycrystalline La$_3$Ni$_2$O$_{6.92}$ under ambient pressure. Zero-field $μ^+$SR experiments reveal the existence of magnetic order in La$_3$Ni$_2$O$_{6.92}$ with $T_{N}=154\ m{K}$. The weak transverse field $μ^+$SR measurements confirms the bulk nature of magnetism. In addition, a small quantity of oxygen deficiencies can greatly broaden the internal magnetic field distribution sensed by muons.

研究动机与目标

• 阐明La₃Ni₂O₇₋δ在常压下的磁基态，该体系仅在高压下才表现出超导性。
• 解决此前归因于电荷或自旋密度波的电阻率和磁化率中153 K异常现象的本质争议。
• 探测并表征多晶La₃Ni₂O₇₋δ中的长程磁序，该磁序此前未能被dc磁化率和NMR等常规体探测技术所发现。
• 利用局域探针技术确定所观测到的转变是否对应于自旋密度波（SDW）序或其他形式的磁序。

提出的方法

• 开展零场（$μ^{+}$SR）测量，通过正电子自旋去极化检测静态内场，对长程磁序具有高灵敏度。
• 进行弱横场（$μ^{+}$SR）实验，以确认磁转变的体相特性并提取转变温度$T_{\rm{N}}$。
• 利用纵向场（$μ^{+}$SR）测量排除动态磁涨落作为ZF谱中非振荡组分的起源。
• 通过高斯函数与零阶贝塞尔函数$J_0(\omega t)$的组合拟合ZF-$\u03bc^{+}$SR数据，以建立与非整数SDW序一致的内场分布模型。
• 分析温度依赖的弛豫率$\lambda_{\rm{ZF}}$、$\lambda_{\rm{TF}}$和$\lambda_{\rm{fast}}$，追踪磁序随温度降低的演化过程。
• 将$μ^{+}$SR结果与XRD、电阻率和磁化率数据相关联，以验证磁转变并排除外部效应的影响。

Figure 1: (a) Rietveld refinement of powder-pattern X-ray diffraction data with $a=5.4015\ \rm{\r{A}},b=5.4558\ \rm{\r{A}},c=20.5371\ \rm{\r{A}}$ and $\chi^{2}$ = 4.67; (b) temperature dependence of the resistivity $\rho(T)$ of polycrystalline La 3 Ni 2 O 7-δ between 2 K and 300 K; (c) temperature d

实验结果

研究问题

• RQ1 La₃Ni₂O₇₋δ在常压下是否表现出长程磁序？若存在，其性质如何？
• RQ2 $μ^{+}$SR中观测到的148 K转变是否与自旋密度波（SDW）基态一致？
• RQ3 为何在dc磁化率测量中未观测到磁转变，尽管$μ^{+}$SR信号清晰可见？
• RQ4 $μ^{+}$SR能否探测到NMR和中子衍射等体技术无法探测到的微弱、短程磁序？
• RQ5 正电子停靠位点在观测到的弛豫动力学中起什么作用？它们如何影响内场分布的解释？

主要发现

• 零场$μ^{+}$SR揭示了La₃Ni₂O₇₋δ中存在静态长程磁序，其内场分布特征与自旋密度波（SDW）序一致。
• 通过归一化不对称性和弛豫率的温度依赖性，确定磁转变温度为$T_{\rm{N}} = 148$ K。
• 在148 K以下，磁有序相的体积分数接近100%，与弱横场$μ^{+}$SR结果一致，证实了该转变为体相转变。
• 弛豫率$\lambda_{\rm{ZF}}$随温度降低单调增加，表明与SDW序相关的静态内场持续增强。
• ZF-$\u03bc^{+}$SR谱中的非振荡组分归因于位于净内场为零的位点的正电子，可能源于反铁磁结构中的对称性抵消。
• 纵向场$μ^{+}$SR排除了动态磁涨落作为非振荡组分的起源，支持静态磁基态的存在。

Figure 2: (a) Temperature dependence of long time zero field $\mu^{+}$ SR spectra of La 3 Ni 2 O 7-δ to 8 $\mu$ s; (b) early time spectra before 0.4 $\mu$ s, which show the zoomed-in area of the green shadow in (a). A fast oscillation develops below 148 K, and the frequency of the oscillation grows