[论文解读] Evolution of non-thermal phonon and electron populations in photo-excited germanium on picosecond timescales

F. Murphy‐Armando, Éamonn Murray+4 more|arXiv (Cornell University)|Nov 27, 2019

Advanced Electron Microscopy Techniques and Applications被引用 4

一句话总结

本研究结合第一性原理计算与LCLS上的时间分辨X射线非弹性散射实验，对光激发锗在皮秒时间尺度下的非平衡声子与电子动力学进行建模。研究识别出在布里渊区L点附近，Δ与L导带谷之间的区间谷电子-声子散射是产生非平衡声子的主要来源，且模拟结果在无调节参数的情况下与实验数据高度吻合。

ABSTRACT

We investigate from first-principles theory and experiment the generation of phonons on picosecond timescales and the relaxation of carriers in multiple conduction band valleys of photo-excited Ge by inter-valley electron-phonon scattering. We provide a full description of the phonon and electron relaxation dynamics without adjustable parameters. Simulations of the time-evolution of phonon populations, based on first-principles band structure and electron-phonon and phonon-phonon matrix elements, are compared with data from time-resolved x-ray diffuse scattering experiments, performed at the LCLS x-ray free-electron laser facility, which measures the diffuse scattering intensity following photo-excitation by a 50 fs near-infrared optical pulse. Comparing calculations and measurements show that the intensity of the non-thermal x-ray diffuse scattering signal, that is observed to grow substantially near the L-point of the Brillouin zone over 3-5 ps, is due to phonons generated by scattering of carriers between the $Δ$ and L valleys. Non-thermal phonon populations throughout the Brillouin zone are observed and simulated from first principles without adjustable parameters for times up to 10 ps. With inclusion of phonon decay through 3-phonon processes, the simulations also account for other non-thermal features observed in the x-ray diffuse scattering intensity, which are due to anharmonic phonon-phonon scattering of the phonons initially generated by electron-phonon scattering.

研究动机与目标

• 理解通过时间分辨X射线非弹性散射观测到的光激发锗中非平衡声子布居的微观起源。
• 在皮秒时间尺度上解析电子与声子在多个导带谷（Γ、Δ、L）中的弛豫动力学。
• 建立一种第一性原理模拟框架，精确描述电子-声子与声子-声子散射中的能量与动量守恒，且无需调节参数。
• 解释实验观测中布里渊区L点附近非弹性散射强度在3–5 ps内逐渐增大的现象。

提出的方法

• 采用从密度泛函理论推导的第一性原理能带结构与电子-声子耦合矩阵元。
• 使用自适应k点网格以解析布里渊区中较小、局域化区域内的散射过程，特别是Δ与L谷附近。
• 建立电子与声子布居的耦合速率方程，包含谷间与谷内电子-声子散射以及三声子非谐衰变过程。
• 采用基于四面体的积分方案，并引入能量守恒权重，以在动量空间中计算散射核与声子布居。
• 利用模拟得到的声子布居计算时间依赖的X射线非弹性散射结构因子，实现与LCLS实验数据的直接比较。
• 通过基于与能量守恒曲面接近程度的加权贡献，将散射过程中的能量守恒严格保持。

实验结果

研究问题

• RQ1 在光激发Ge的布里渊区L点附近观测到的非平衡声子布居的微观起源是什么？
• RQ2 为何L点附近的非弹性X射线散射强度在光激发后3–5 ps内逐渐增长，而非立即上升？
• RQ3 Δ与L导带谷之间的区间谷电子-声子散射过程如何促进声子的产生与弛豫？
• RQ4 第一性原理模拟在无调节参数的情况下，能多大程度上再现非平衡声子与电子布居的完整时间演化？
• RQ5 三声子非谐过程在塑造X射线非弹性散射强度中观测到的非平衡特征方面起什么作用？

主要发现

• L点附近的非平衡声子布居主要由Δ与L导带谷之间的区间谷电子-声子散射产生。
• L点附近非弹性散射强度在3–5 ps内逐渐增长，是由于该过程的矩阵元较弱且存在延迟，且电子布居首先在Δ与L谷中累积所致。
• 基于第一性原理参数的模拟在无任何调节参数的情况下，与实验X射线非弹性散射强度高度一致。
• 通过三声子过程的声子-声子散射在X射线信号中贡献了额外的非平衡特征，如散射强度的展宽与不对称性。
• 采用自适应k点网格与基于四面体的能量守恒积分方案，可精确模拟对非平衡动力学至关重要的局域化散射过程。
• 通过在四面体顶点上的加权平均方案，严格保持了散射过程中的能量守恒，确保了模拟的物理一致性。