[论文解读] Evolutionary search for new high-k dielectric materials: methodology and applications to hafnia-based oxides

Qingfeng Zeng, Artem R. Oganov+7 more|arXiv (Cornell University)|Jul 24, 2013

Semiconductor materials and devices被引用 5

一句话总结

本文提出一种结合介电常数、带隙和击穿场强的适应度模型，作为基于第一性原理计算与USPEX算法的进化材料发现框架中的目标函数。该方法成功识别出高适应度的HfO2和SiO2结构，包括新型相，并揭示了配位多面体及其畸变程度是高k材料的关键‘遗传’特征，从而实现对固定组成与可变组成体系（如HfO2-SiO2）的高效发现。

ABSTRACT

High-k dielectric materials are important as gate oxides in microelectronics and as potential dielectrics for capacitors. In order to enable computational discovery of novel high-k dielectric materials, we propose a fitness model (energy storage density) that includes the dielectric constant, bandgap, and intrinsic breakdown field. This model, used as fitness function in conjunction with first-principles calculations and global optimization evolutionary algorithm USPEX, efficiently leads to practically important results. We found a number of high-fitness structures of SiO2 and HfO2, some of which correspond to known phases and some are new. The results allow us to propose characteristics (genes) common to high-fitness structures - these are the coordination polyhedra and their degree of distortion. Our variable-composition searches in the HfO2-SiO2 system uncovered several high-fitness states. This hybrid algorithm opens up a new avenue of discovering novel high-k dielectrics with both fixed and variable compositions, and will speed up the process of materials discovery.

研究动机与目标

• 加速微电子与电容器用新型高k电介质材料的计算发现。
• 开发一种整合介电常数、带隙和本征击穿场强的适应度函数，以评估材料性能。
• 识别高适应度电介质相中常见的结构特征（‘基因’）。
• 探索固定组成（HfO2、SiO2）与可变组成（HfO2-SiO2）体系中新型高k相的可能性。
• 展示USPEX进化算法在发现实际高k材料方面的有效性。

提出的方法

• 定义适应度模型为能量存储密度，结合介电常数（κ）、带隙（Eg）和本征击穿场强（Eb）以评估材料性能。
• 采用第一性原理密度泛函理论（DFT）计算候选相的电子与结构性质。
• 使用USPEX进化算法执行全局优化，以在不同化学组成下搜索稳定且低能量的晶体结构。
• 在HfO2-SiO2体系中开展可变组成搜索，以识别高适应度固溶体。
• 通过结构分析，将配位多面体及其畸变程度确定为高适应度材料的关键描述符。
• 利用适应度分数对潜在候选材料进行排序与优先级划分，以供进一步研究。

实验结果

研究问题

• RQ1 哪些结构基序与电子性质定义了高性能高k电介质？
• RQ2 结合κ、Eg与Eb的适应度函数能否有效引导新型高k材料的发现？
• RQ3 在HfO2-SiO2体系中，哪些是稳定且能量有利的高介电性能相？
• RQ4 高适应度电介质相之间共享的共同结构特征（‘基因’）是什么？
• RQ5 USPEX算法在复杂氧化物体系中发现新型高k材料方面的有效性如何？

主要发现

• 适应度模型成功识别出已知的HfO2与SiO2高k相，验证了其预测能力。
• 发现了多个新型、高适应度的HfO2与SiO2晶体结构，包括此前未报道的多型相。
• HfO2-SiO2体系中获得了多个高适应度固溶体，表明其具有可调介电性能的潜力。
• 配位多面体及其畸变程度作为高适应度材料的共同关键结构‘基因’被识别出来。
• 进化搜索方法高效探索了复杂的相空间，展示了其在高通量材料发现中的实用性。
• 该方法可系统性地探索固定组成与可变组成体系，以发现新型高k电介质。