[论文解读] Exact method of determination of the recombination mode from time resolved photoluminescence data

Paweł Strąk, Kamil Koroński+8 more|arXiv (Cornell University)|Sep 15, 2017

Spectroscopy and Laser Applications参考文献 43被引用 3

一句话总结

本文提出了一种精确的解析方法，用于从时间分辨光致发光衰减数据中确定主导的复合机制——单分子、双分子或三分子。通过将衰减动力学拟合到广义速率方程模型，该方法能够区分复合级数，并证实在III族氮化物多量子阱中，单分子和双分子过程占主导，而俄歇复合（三分子过程）的贡献可忽略不计。

ABSTRACT

A method of data analysis is proposed for the determination of the carrier recombination processes in optically excited matter measured by time-resolved photoluminescence, differentiating monomolecular, bi-molecular, tri-molecular, and higher order molecular processes. Our method allows to determine whether the so-called ABC model describes time evolution of optical relaxation of the excited system. The procedure is applicable to the time evolution of any optically excited medium. As an illustration, the method is successfully applied to III-nitride polar and non-polar multi-quantum wells. We show that in this case the mono- and bi-molecular processes determine the carrier relaxation, and the tri-molecular Auger recombination contribution is negligible.

研究动机与目标

• 开发一种严格、精确的方法，从时间分辨光致发光衰减曲线中识别复合级数（单分子、双分子、三分子等）。
• 解决现有拟合方法中存在的模糊性，这些方法通常在未验证底层复合模型的情况下预先假设衰减动力学的形式。
• 提供一种通用的解析框架，适用于任何光学激发的半导体体系，无论材料类别或维度如何。
• 检验广泛使用的ABC模型在描述III族氮化物多量子阱中载流子复合动力学方面的有效性。
• 定量评估在极性与非极性InGaN/GaN多量子阱中，俄歇复合（三分子过程）的贡献。

提出的方法

• 该方法基于求解包含单分子（一级）、双分子（二级）和三分子（三级）复合过程的载流子浓度广义速率方程。
• 采用非线性最小二乘拟合程序对时间分辨光致发光衰减数据进行拟合，使用速率方程的完整解析解作为拟合函数。
• 通过比较不同复杂度模型（如仅单分子、直至ABC模型）的拟合优度，评估每种复合级数的统计显著性。
• 通过分析归一化衰减曲线及其导数的时间依赖性，区分不同的复合机制。
• 采用系统化的模型选择方法，确定ABC模型（包含所有三种复合通道）是否显著优于更简单的模型。
• 通过极性与非极性InGaN/GaN多量子阱的实验数据验证该方法，确保其在不同材料体系中的适用性。

实验结果

研究问题

• RQ1 能否开发一种精确的解析方法，从时间分辨光致发光衰减数据中区分单分子、双分子和三分子复合过程？
• RQ2 ABC模型是否能准确描述III族氮化物多量子阱中的载流子复合动力学，特别是在非极性结构中？
• RQ3 在InGaN/GaN多量子阱中，俄歇复合（三分子过程）对整体载流子衰减的相对贡献是多少？
• RQ4 所提出的该方法相较于依赖经验衰减定律而无物理解释的传统拟合技术有何改进？
• RQ5 单分子和双分子过程在III族氮化物半导体中光激发载流子弛豫过程中占主导地位的程度如何？

主要发现

• 所提出的方法能够以高精度和物理解释一致性，成功识别时间分辨光致发光数据中的主导复合机制。
• 对于极性和非极性InGaN/GaN多量子阱，数据最适宜由包含单分子和双分子复合的模型描述，三分子（俄歇）复合无显著贡献。
• 拟合结果表明，在所研究的体系中，俄歇复合系数可忽略不计，表明在测量条件下俄歇过程对载流子寿命无显著影响。
• 与传统拟合方法相比，该方法表现出更高的可靠性，后者通常假设函数形式但未验证底层物理模型。
• 分析证实，ABC模型在描述所研究的III族氮化物结构的衰减动力学方面并非必需，因为仅包含一、二级项的简化模型已能提供充分的拟合效果。
• 该方法可实现对复合机制的明确归属，显著减少在光电器件材料中解释光致发光衰减动力学时的模糊性。