[论文解读] Excitations in the ordered and paramagnetic states of honeycomb magnet Na2Co2TeO6

Weiliang Yao, Kazuki Iida+2 more|arXiv (Cornell University)|Mar 1, 2022

Advanced Condensed Matter Physics被引用 4

一句话总结

本研究利用高质量单晶的非弹性中子散射，绘制了蜂窝状磁体Na2Co2TeO6的完整温度依赖磁激发谱。结果揭示了一种显著的第三近邻自旋相互作用，该作用在有序态中充当‘软连接’，表现为六条不重叠的自旋波分支，与所有现有模型相矛盾。在顺磁相中，短程之字型关联持续存在，揭示了关键不稳定性，并对Kitaev型磁体的理论模型进行了约束。

ABSTRACT

Na2Co2TeO6 is a proposed approximate Kitaev magnet, yet its actual magnetic interactions are elusive due to a lack of knowledge on the full excitation spectrum. Here, using inelastic neutron scattering and single crystals, we determine the system's temperature-dependent magnetic excitations over the entire Brillouin zone. Without committing to specific models, we unveil a distinct signature of the third-nearest-neighbor coupling in the spin waves, which signifies the associated distance as an emerging "soft link" in the ordered state. The presence of at least six non-overlapping spin-wave branches is at odds with all models proposed to date. Above the ordering temperature, persisting dynamic correlations can be described by equal-time magnetic structure factors of a hexagonal cluster, which reveal the leading instabilities. Our result sets definitive constraint on theoretical models for Na2Co2TeO6 and provides new insight for the materialization of the Kitaev model.

研究动机与目标

• 确定Na2Co2TeO6在整个二维布里渊区的完整磁激发谱。
• 阐明该候选Kitaev磁体中竞争磁相互作用的本质。
• 确定有序温度以上持续存在的短程关联的起源。
• 为3d过渡金属体系中Kitaev型磁性的理论模型提供明确约束。

提出的方法

• 对高质量单晶Na2Co2TeO6进行非弹性中子散射（INS），以绘制整个二维布里渊区的自旋激发谱。
• 测量从5 K（有序态）到TN ∼26.5 K以上（顺磁态）的温度依赖自旋波色散关系。
• 利用粉末平均的INS数据验证与先前粉末测量结果的一致性。
• 应用自旋波理论，采用包含海森堡（J1, J2, J3）、Kitaev（K）及非对角（Γ, Γ′）相互作用的H-K-Γ模型拟合实验数据。
• 计算不同自旋排列的等时磁结构因子，以与实验测得的顺磁关联进行比较。
• 执行声子背景校正及非弹性散射分析，以分离出动态自旋关联。

实验结果

研究问题

• RQ1 Na2Co2TeO6在整个二维布里渊区的完整温度依赖自旋激发谱是什么？
• RQ2 实验中观测到的六条不重叠自旋波分支的起源是什么？
• RQ3 动态关联在TN以上如何持续存在，其反映的自旋排列为何种结构？
• RQ4 哪些磁相互作用项——尤其是非最近邻项——最能描述观测到的自旋波？
• RQ5 实验结果如何约束Na2Co2TeO6中Kitaev磁性的现有理论模型？

主要发现

• 仅第三近邻海森堡相互作用（J3）即可高度准确地描述低能自旋波，表明其在有序态中作为新兴的‘软连接’发挥作用。
• 至少六条不重叠的自旋波分支的存在与所有先前提出的模型相矛盾，后者均预测更少的分支数。
• 在TN ∼26.5 K以上，动态关联持续存在，其最佳描述为具有之字型自旋排列的六边形簇的等时结构因子。
• 顺磁态表现出与波动之字型关联一致的短程磁序，表明其向长程有序存在主导不稳定性。
• 实验数据排除了所有先前研究中报告的H-K-Γ模型参数，包括Songvilay等、Lin等及Kim等的研究结果，因谱线拟合效果差而被否定。
• 研究结果为理论模型提供了明确约束，并深化了对Kitaev候选材料中竞争相互作用的理解。