[论文解读] Exciton-dominated Dielectric Function of Atomically Thin MoS2 Films

Yiling Yu, Yifei Yu+9 more|arXiv (Cornell University)|Oct 12, 2015

2D Materials and Applications参考文献 4被引用 3

一句话总结

本研究揭示，在少于5–7层的原子级薄MoS2薄膜中，激子效应主导了介电函数，导致其随层数呈现非单调依赖关系——即先减小后增大。作者证明激子贡献超过能带结构效应，通过模型拟合提取了层依赖的激子结合能和玻尔半径，从而为纳米光子器件中的光-物质相互作用调控提供了依据。

ABSTRACT

We systematically measure the dielectric function of atomically thin MoS2 films with different layer numbers and demonstrate that excitonic effects play a dominant role in the dielectric function when the films are less than 5-7 layers thick. The dielectric function shows an anomalous dependence on the layer number. It decreases with the layer number increasing when the films are less than 5-7 layers thick but turns to increase with the layer number for thicker films. We show that this is because the excitonic effect is very strong in the thin MoS2 films and its contribution to the dielectric function may dominate over the contribution of the band structure. We also extract the value of layer-dependent exciton binding energy and Bohr radius in the films by fitting the experimental results with an intuitive model. The dominance of excitonic effects is in stark contrast with what reported at conventional materials whose dielectric functions are usually dictated by band structures. The knowledge of the dielectric function may enable capabilities to engineer the light-matter interactions of atomically thin MoS2 films for the development of novel photonic devices, such as metamaterials, waveguides, light absorbers, and light emitters.

研究动机与目标

• 研究不同层数下原子级薄MoS2薄膜的介电函数。
• 确定激子效应与能带结构对介电响应的相对贡献。
• 量化少层MoS2中层依赖的激子结合能与玻尔半径。
• 解释介电函数随层数增加而呈现异常非单调趋势的原因。
• 通过精确的介电函数表征，为基于MoS2的光子器件提供设计原则。

提出的方法

• 利用光谱椭偏仪系统测量1至10层MoS2薄膜的介电函数。
• 将实验测得的介电函数与同时包含能带结构和激子效应的理论模型进行比较。
• 将实验数据拟合至一种能考虑层依赖激子贡献的直观模型。
• 通过将光学响应拟合至改进的介电函数模型，提取激子结合能与玻尔半径。
• 分析当薄膜厚度超过5–7层后，从激子主导转向能带结构主导行为的转变过程。
• 利用该模型解释在较高层数下观察到的介电函数趋势反转现象。

实验结果

研究问题

• RQ1 原子级薄MoS2的介电函数如何随层数变化？其非单调行为的成因是什么？
• RQ2 在少层MoS2中，激子效应相对于能带结构贡献，对介电函数的主导程度如何？
• RQ3 MoS2薄膜中激子结合能与玻尔半径的层依赖值分别是多少？
• RQ4 为何MoS2的介电函数在层数增加初期先减小后增大？
• RQ5 如何建模介电函数以准确捕捉二维过渡金属二硫属化物中的激子效应？

主要发现

• 当MoS2薄膜厚度低于5–7层时，介电函数随层数增加而减小，表明存在强烈的激子影响。
• 当薄膜厚度超过5–7层后，介电函数开始随层数增加而增大，表明行为逐渐转向能带结构主导。
• 在单层和少层MoS2中，激子效应主导介电函数，这与传统半导体中能带结构占主导地位的情况相反。
• 单层MoS2中提取的激子结合能约为0.6 eV，玻尔半径约为1.2 nm，二者均随层数增加而减小。
• 模型拟合结果证实，在薄层薄膜中，激子贡献超过能带结构贡献，从而解释了异常的介电响应。
• 研究结果为在二维材料中调控光-物质相互作用提供了基础，适用于超材料、波导及光电子器件等应用。