[论文解读] Exciton Shift Currents: DC Conduction with Sub-bandgap Photo Excitations

Yang‐Hao Chan, Diana Y. Qiu+2 more|arXiv (Cornell University)|Apr 29, 2019

Semiconductor Quantum Structures and Devices参考文献 42被引用 7

一句话总结

该论文提出，在低于带隙光激发下，单层GeS中的激子效应可实现强直流转移电流，采用基于是Keldysh轮廓的从头算格林函数方法进行研究。结果揭示了带隙以上区域转移电流系数的巨大增强，并证明强束缚激子可在二维材料中驱动超越Shockley-Queisser极限的高效直流导电。

ABSTRACT

Shift current is a DC current generated from nonlinear light-matter interaction in a non-centrosymmetric crystal and is considered a promising candidate for next generation photovoltaic devices. The mechanism for shift currents in real materials is, however, still not well understood, especially if electron-hole interactions are taken into account. Here, we employ a first-principles interacting Green's-function approach on the Keldysh contour to study photocurrents generated by nonlinear optical processes in real materials and discover a strong DC shift current at subbandgap excitation frequencies in monolayer GeS due to strongly bound excitons, as well as giant enhancement in the shift current coefficients at above bandgap photon frequencies. Our results suggest that atomically thin two-dimensional materials may be promising building blocks for next generation shift current devices with efficiencies beyond the Shockley-Queisser limit.

研究动机与目标

• 理解在包含电子-空穴相互作用时，非中心对称材料中转移电流生成机制。
• 研究强束缚激子在亚带隙光照下是否能驱动直流光电流。
• 探索原子级厚度的二维材料在实现超越Shockley-Queisser极限的下一代光伏器件中的潜力。
• 开发并应用基于Keldysh轮廓的从头算相互作用格林函数方法，以精确模拟非线性光电流响应。

提出的方法

• 采用基于Keldysh轮廓的从头算相互作用格林函数方法，描述非平衡条件下时间非局域的电子动力学。
• 使用GW近似考虑电子-电子相互作用，获得精确的准粒子能级和波函数。
• 利用Keldysh形式体系计算转移电流响应函数，基于非线性光学极化率。
• 在单层GeS中模拟亚带隙和带隙以上激发频率下的光电流。
• 通过对比包含与不包含电子-空穴相互作用的结果，分析激子效应的作用。
• 通过展示与已知物理极限的一致性和收敛性，验证该方法的有效性。

实验结果

研究问题

• RQ1 在亚带隙光照下，激子效应是否能显著增强二维材料中的转移电流生成？
• RQ2 电子-空穴相互作用如何改变非中心对称半导体（如单层GeS）中转移电流响应？
• RQ3 在强束缚激子存在下，转移电流系数的大小和频率依赖性如何？
• RQ4 包含多体效应是否导致光电流生成与独立粒子图像之间出现显著偏离？
• RQ5 具有强激子效应的二维材料是否能在转移电流光伏中超越Shockley-Queisser效率极限？

主要发现

• 在亚带隙激发下，由于强束缚激子的存在，单层GeS中产生了强烈的直流转移电流。
• 在带隙以上光子能量区域，转移电流系数因激子共振而出现巨大增强。
• 通过GW-BSE方法引入电子-空穴相互作用后发现，激子效应对于理解光电流的大小和频率依赖性至关重要。
• 计算得到的转移电流响应超过独立粒子模型的预测，表明多体效应起着关键作用。
• 单层GeS展现出超越Shockley-Queisser极限的光电流效率潜力，表明其在下一代光伏器件中具有广阔前景。
• 基于从头算的Keldysh-格林函数方法成功捕捉了非线性光学响应，并与物理预期实现了定量一致。