[论文解读] Exciton, trion and localized exciton in monolayer Tungsten Disulfide

A. Hichri, Imen Ben Amara+2 more|arXiv (Cornell University)|Sep 19, 2016

2D Materials and Applications参考文献 1被引用 7

一句话总结

本研究利用由从头算计算参数化的有效质量模型，研究了单层二硫化钨（WS2）中的中性激子、带电三子以及局域激子。结果表明，电子-空穴强关联和介电屏蔽导致三子形成，而自由激子则因在无序势阱中被捕获而显著被抑制，形成局域激子，其发光特性可通过温度、激发和电子注入进行调控。

ABSTRACT

The ultrathin transition metal dichalcogenides (TMDs) have emerged as promising materials for various applications using two dimensional (2D) semiconductors. They have attracted increasing attention due to their unique optical properties originate from neutral and charged excitons. Here, we report negatively charged exciton formation in monolayer TMDs, notably tungsten disulfide WS2. Our theory is based on an effective mass model of neutral and charged excitons, parameterized by ab-initio calculations. Taking into the account the strong correlation between the monolayer WS2 and the surrounding dielectric environment, our theoretical results are in good agreement with one-photon photoluminescence (PL) and reflectivity measurements. We also show that the exciton state with p-symmetry, experimentally observed by two-photon PL emission, is energetically below the 2s-state. We use the equilibrium mass action law, to quantify the relative weight of exciton and trion PL. We show that exciton and trion emission can be tuned and controlled by external parameters like temperature, pumping and injection electrons. Finally, in comparison with experimental measurements, we show that exciton emission in monolayer tungsten dichalcogenides is substantially reduced. This feature suggests that free exciton can be trapped in disordered potential wells to form a localized exciton and therefore offers a route toward novel optical properties.

研究动机与目标

• 理解单层WS2中中性激子和带电三子的形成及其光学性质。
• 解释实验中观察到的自由激子发光被抑制的原因。
• 研究电子-空穴关联和介电屏蔽在决定激子态中的作用。
• 利用质量作用定律量化激子和三子光致发光的相对贡献。
• 探索通过温度和载流子注入等外部参数调控激子发光的潜力。

提出的方法

• 为单层WS2中的中性与带电激子开发了有效质量模型。
• 从从头算计算中提取模型参数，以考虑电子-空穴相互作用和介电屏蔽。
• 模型考虑了周围介电环境对激子态的影响。
• 利用单光子光致发光和反射率测量验证理论预测。
• 分析双光子光致发光数据，以确认p对称性和2s激子态的能量顺序。
• 应用平衡态质量作用定律，计算在不同条件下激子与三子发光的相对强度。

实验结果

研究问题

• RQ1 尽管存在强烈的激子效应，为何单层WS2中自由激子发光显著减少？
• RQ2 电子-空穴关联和介电屏蔽如何影响WS2中三子的形成？
• RQ3 单层WS2中p对称性与2s激子态之间的能量顺序如何？
• RQ4 通过温度和载流子注入等外部参数，激子与三子发光可被调控到何种程度？
• RQ5 无序在将自由激子转化为局域激子的过程中起什么作用？

主要发现

• 理论模型与单光子光致发光和反射率测量结果高度吻合。
• 发现p对称性激子态的能量低于2s态，与双光子PL观测结果一致。
• 三子形成强烈受电子-空穴关联和介电环境影响，导致带电激子稳定性增强。
• 由于在无序势阱中被捕获，自由激子发光显著减少，形成局域激子。
• 通过温度、激发功率和电子注入，可定量调控激子与三子光致发光的相对强度。
• 结果表明，WS2中的局域激子为在二维半导体中设计新型光学特性提供了可行路径。