[论文解读] Exciton valley dynamics in monolayer WSe2 probed by the two-color ultrafast Kerr rotation

Tengfei Yan, Xiaofen Qiao+2 more|arXiv (Cornell University)|Jul 16, 2015

2D Materials and Applications被引用 4

一句话总结

本研究利用双色超快克尔旋转技术，研究了单层WSe2中的激子谷动力学，实现了对自由激子和三激子的选择性探测。结果表明，三激子谷极化的持续时间比自由激子极化长10倍以上（10 K时分别为123 ps与6 ps），表明三激子由于自旋翻转过程被抑制，谷寿命显著延长，是谷电子学应用的更优候选材料。

ABSTRACT

The newly developed two-dimensional layered materials provide perfect platform for valley-spintronics exploration. To determine the prospect of utilizing the valley degree of freedom, it is of great importance to directly detect and understand the valley dynamics in these materials. Here, the exciton valley dynamics in monolayer WSe$_2$ is investigated by the two-color pump-probe magneto-optical Kerr technique. By tuning the probe photon energy in resonance with the free excitons and trions, the valley relaxation time of different excitonic states in monolayer WSe$_2$ is determined. Valley relaxation time of the free exciton in monolayer WSe$_2$ is confirmed to be several picoseconds. A slow valley polarization relaxation process is observed to be associated with the trions, showing that the valley lifetime for trions is one order of magnitude longer than that of free excitons. This finding suggests that trion can be a good candidate for valleytronics application.

研究动机与目标

• 利用时间分辨磁光技术直接探测单层WSe2中的谷动力学。
• 区分过渡金属二硫属化物中自由激子与三激子的谷弛豫时间。
• 确定三激子在谷极化保持中的作用，以期应用于谷电子学。
• 研究温度和多体相互作用对谷弛豫机制的影响。
• 阐明主要弛豫路径，特别是自旋-轨道耦合与散射机制的作用。

提出的方法

• 采用双色泵浦-探测磁光克尔旋转（TRKR）技术，检测单层WSe2中的谷极化动力学。
• 使用固定能量为1.78 eV的泵浦光束，以及可调谐的探测光束（分别对应1.74 eV和1.80 eV），分别与自由激子和三激子共振。
• 通过带通滤波器分离与特定激发态匹配的探测光子能量，实现选择性检测。
• 在不同温度（10–100 K）下进行测量，研究谷弛豫的温度依赖性。
• 将克尔旋转信号拟合为双指数衰减函数，以提取两个独立的弛豫时间常数。
• 使用圆偏振泵浦光注入谷极化，通过线偏振探测光检测克尔旋转角的变化。

实验结果

研究问题

• RQ1 在相同条件下，单层WSe2中自由激子与三激子的谷弛豫时间分别是多少？
• RQ2 温度如何影响WSe2中不同激发态的谷弛豫动力学？
• RQ3 为何三激子谷极化显著长于自由激子的谷极化？
• RQ4 导致观测到的谷寿命差异的主要散射与自旋弛豫机制是什么？
• RQ5 三激子能否作为未来谷电子学器件中稳定携带谷信息的载体？

主要发现

• 在10 K时，单层WSe2中自由激子的谷弛豫时间为6 ± 0.2 ps，与其它TMDC材料中观测到的皮秒量级动力学一致。
• 在三激子中观测到一个较慢的谷弛豫过程，时间常数为123 ± 5 ps，表明其谷寿命显著长于自由激子。
• 三激子的谷寿命约为自由激子的10倍，表明三激子更适用于谷电子学应用。
• 两种激发态的谷弛豫时间均随温度升高而缩短，符合多体自旋-自旋（MSS）相互作用机制。
• 长寿命的三激子谷极化归因于自旋弛豫被抑制，可能源于体系中镜像对称性破缺及自旋-轨道耦合效应减弱。
• 线偏振激发下无克尔响应，排除了磁散射作为主要弛豫机制的可能性，支持由自旋-轨道耦合驱动的过程，如D’yakonov-Perel’或Bir-Aronov-Pikus机制。