[论文解读] Exciton Valley Dynamics probed by Kerr Rotation in WSe2 Monolayers

Changqing Zhu, K. Zhang+6 more|HAL (Le Centre pour la Communication Scientifique Directe)|Jul 22, 2014

Chalcogenide Semiconductor Thin Films被引用 14

一句话总结

本研究利用时间分辨克尔旋转技术，直接测量了WSe₂单层中的激子谷退极化动力学，揭示了从4 K时的6 ps到125 K时的1.5 ps的温度依赖弛豫时间τᵥ。结果由库仑交换相互作用和短程势散射解释，未发现自旋/谷极化向局域载流子的转移证据。

ABSTRACT

We have experimentally studied the pump-probe Kerr rotation dynamics in WSe$_2$ monolayers. This yields a direct measurement of the exciton valley depolarization time $τ_v$. At T=4K, we find $τ_v\approx 6$ps, a fast relaxation time resulting from the strong electron-hole Coulomb exchange interaction in bright excitons. The exciton valley depolarization time decreases significantly when the lattice temperature increases with $τ_v$ being as short as 1.5ps at 125K. The temperature dependence is well explained by the developed theory taking into account the exchange interaction and a fast exciton scattering time on short-range potentials.

研究动机与目标

• 通过对中性激子的自旋和谷极化敏感的时间分辨克尔旋转（TRKR）技术，直接探测WSe₂单层中的激子谷动力学。
• 研究在强束缚激子系统中，激子谷退极化时间τᵥ随温度的变化，该系统在传统半导体中因热电离而难以实现。
• 确定是否如在III-V和II-VI半导体中所观察到的那样，自旋/谷极化会从光生激子转移到局域载流子，与过渡金属二硫属化物中稳健的自旋-谷锁定形成对比。
• 建立并验证一个基于交换相互作用和短程散射的理论模型，以解释观测到的τᵥ的温度依赖性。

提出的方法

• 采用圆偏振泵浦和探测脉冲的时间分辨克尔旋转（TRKR）技术，检测垂直于WSe₂单层薄片的净自旋分量。
• 使用锁模钛蓝宝石激光器（120 fs脉冲，76 MHz重复频率），泵浦功率300 µW，探测功率30 µW，生成激子密度约为~10¹² cm⁻²。
• 测量克尔旋转角θ(Δt)随延迟时间Δt的变化，以追踪K₊和K₋谷中自旋极化激子的时序演化。
• 应用基于自旋动力学的输运方程的理论模型：∂S_K/∂t + S_K × Ω_K = Q{S_K}，其中Ω_K为交换相互作用引起的有效磁场。
• 推导出自旋/谷弛豫率τₙ⁻¹ = (2α²τMk_BT)/ħ²，其中包含激子质量M = 0.67m₀、散射时间τ和温度T。
• 通过拟合实验数据，采用辐射寿命Γ₀ = 0.16 ps⁻¹（对应3 ps的辐射寿命）和有效散射时间τ = 0.066 ps，与30 K以上的数据吻合。

实验结果

研究问题

• RQ1 在低温下，WSe₂单层中的激子谷退极化时间τᵥ是多少？其随晶格温度升高如何变化？
• RQ2 具体而言，库仑交换相互作用和散射过程等微观机制如何调控强束缚激子中τᵥ的温度依赖性？
• RQ3 在WSe₂单层中，是否存在光生激子向局域载流子转移自旋/谷极化的证据？
• RQ4 观测到的τᵥ行为能否通过一个包含交换相互作用和短程散射的理论模型进行定量解释？

主要发现

• 在4 K时，测得激子谷退极化时间τᵥ约为6 ps，表明由于主导的库仑交换相互作用，自旋-谷锁定效应强烈。
• 随着温度升高，τᵥ显著减小，在125 K时降至1.5 ps，表明谷弛豫动力学具有强烈的温度依赖性。
• τᵥ的温度依赖性可通过基于交换相互作用和短程势散射的理论模型良好解释，最佳拟合散射时间τ = 0.066 ps。
• 在30 K以下温度，τᵥ保持温度不变，可能由于热能小于碰撞展宽，或由于激子具有局域特征。
• 未观察到自旋/谷极化向局域载流子的可检测转移，即使在光致发光中清晰可见三激子，表明WSe₂单层中具有稳健的自旋-谷锁定。
• 在所有温度下，克尔旋转信号在约25 ps后消失，证实所观测的动力学主要由激子复合主导，而非长寿命局域载流子自旋极化。